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南京農業大學邱博誠教授團隊 Small：電化學實現PET塑料瓶增值為C2化學品乙醇酸

2023-05-29 來源：高分子科技

廢棄塑料的回收升級利用是實現雙碳目標的重要一環。利用電化學手段將廢棄塑料水解物增值為可利用的化學品是實現碳循環經濟環節中一種具有前景的途徑。邱博誠教授課題組前期工作利用人工光合成手段 (ACS Catalysis, 2022, 12, 12823)，實現了PET塑料到C1產物(甲酸)的高值轉化。相較于C1產物甲酸，C2產物乙醇酸具有更高的經濟價值以及更廣闊的市場應用規模，其廣泛應用在皮革染色、食品加工、皮膚護理和生物降解材料合成等領域。2020年，乙醇酸市場規模為3.104億美元，預計到2027年將增至5.315億美元。

為此，南京農業大學邱博誠教授團隊利用腐蝕法在泡沫鎳上原位構筑了Pt/γ-NiOOH/NF電催化劑，實現了在低貴金屬載量(0.18 mg cm^-2)的前提下低電位(0.55 V vs. RHE)驅動PET塑料選擇性氧化制備乙醇酸。該團隊通過對比不同乙醇酸制備工藝，發現采用PET塑料為底物，通過電化學制備乙醇酸具有更多優勢(如：乙醇酸產率高，副產物少，反應時間短，處理寬濃度范圍乙二醇以及較高的經濟收益)。這種高活性且穩定的催化劑能在較寬的反應物濃度下在陽極室將乙二醇有效氧化為乙醇酸鹽，具有高生產率和高法拉第效率。

當電位固定在在0.55 V vs. RHE下，乙醇酸鹽的法拉第效率為97.2%，選擇性為98.2%，產生速率為0.14 mmol cm^?2 h^?1。此外，當乙二醇濃度為0.05和0.1 M時，電催化氧化PET塑料水解液生成乙醇酸的收率分別為達到99%和89%。差分電荷密度圖顯示Pt/γ-NiOOH界面處積聚了大量電荷，這說明在Pt/γ-NiOOH界面邊緣區域是有利于吸附乙二醇分子吸附的。密度泛函理論結果表明乙醇酸的生成包括三個去質子化步驟，第一步生成吸附的1,2-二羥基乙基或2-羥基乙氧基，第二步生成吸附的2-羥基乙�；谌缴晌降囊掖妓�，其中影響乙醇酸生成的步驟是第二次去質子化步驟(產生吸附態2-羥基乙酰物種)。通過比較這一決速步驟自由能變化，發現第二次去質子過程在Pt/γ-NiOOH界面上的自由能變化(ΔG = -0.33 eV)低于在Pt表面上的自由能變化(ΔG = 1.14 eV)，證明了Pt/γ-NiOOH界面是有利于產生乙醇酸的。

圖1. 乙醇酸生產工藝及經濟效益的比較。

圖2. Pt/γ-NiOOH/NF催化劑的制備及相關表征。

圖3. 乙二醇電化學氧化性質

圖4. 膜電極裝置下PET水解液選擇性氧化性能及產物鑒定。

圖5. PET水解液選擇性氧化機理探究。

該工作以“Electrochemical Production of Glycolate Fuelled By Polyethylene Terephthalate Plastics with Improved Techno-Economics”為題發表在《Small》上（Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202303693）。該工作由南京農業大學博士研究生杜夢夢在邱博誠教授指導下完成，同時感謝松山湖材料實驗室蔡樂娟副研究員在理論計算方面給予的支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202303693

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（責任編輯：xu）

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