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  熱塑性彈性體因其優異的機械性能、優良的可加工性、可重復使用性和可回收性而引起了廣泛的關注。在無規烯烴共聚物中，共聚單體的插入破壞鏈段的結晶得到提供彈性的無定形區域，同時控制插入率使聚烯烴仍保留部分結晶區域，晶區起到物理交聯作用以此提供強度。然而高度結晶的烯烴共聚物彈性回復性能很差，低結晶度的烯烴共聚物雖然彈性回復性能較好，但強度低，難以實際生活中得到廣泛應用。簡而言之，無規烯烴共聚物的力學強度與彈性回復表現出此消彼長的關系，如何得到同時兼具高強度和優異彈性回復性能的聚烯烴熱塑性彈性體是一個挑戰性的難題。

  為了解決這個難題，科研工作者們提出了一種“雙網絡”的概念，即在聚合物中既存在一個永久的交聯網絡又存在一個動態的臨時交聯網絡，永久交聯網絡可以由共價交聯或者晶相形成的物理交聯構成，而臨時交聯網絡可以由超分子作用構成，包括氫鍵、金屬-配體相互作用、π–π堆砌相互作用、離子相互作用、主客體相互作用，由此解決拉伸強度和彈性恢復之間的難以兼具的難題。

  天津大學李悅生/潘莉教授團隊聚焦于在聚合物中引入離子相互作用使其兼顧力學強度和彈性回復，利用β-二酮單亞胺鈦催化劑催化乙烯、5-碘甲基-2-降冰片烯以及己烯共聚，所得三元共聚物進行親核取代反應再通過離子交換反應得到帶有不同反離子的咪唑基聚乙烯離聚體。通過改變離子基團含量與反離子種類可以有效調節聚乙烯離聚體的力學性能，并且由聚乙烯鏈段結晶以及離子聚集形成的雙重交聯賦予了聚合物材料優異的彈性回復性能。

圖1. 離子基聚乙烯熱塑性彈性體的結構設計。

圖2. 聚合物以及離聚體的性能表征：(A)熱性能(B)熔體流變性(C)親水性能(D)力學性能。

圖3. 聚合物及離聚體的循環拉伸曲線。

  論文信息：High-Performance Polyethylene-Ionomer-based Thermoplastic Elastomers Exhibiting Counteranion-Mediated Mechanical Properties

  通訊作者：Li Pan(潘莉), Yuesheng Li(李悅生)

  作者：Jun Zhang(張俊), Xiaohui Mao(毛曉慧), Zhe Ma(馬哲), Li Pan(潘莉), Bing Wang(王彬), Yuesheng Li(李悅生)

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c00066

通訊作者簡介

  潘莉，天津大學教授，博士生導師。主要研究內容包括：烯烴配位聚合及聚烯烴功能化、新型多嵌段聚烯烴的合成與性能等。

  李悅生，天津大學教授，博士生導師。主要研究內容包括：過渡金屬催化聚合、活性/可控自由基聚合、有機分子催化聚合等。