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  固體聚合物電解質（SPE）因其優異的加工性能和界面相容性，已成為固態電池產業化的重要發展方向和理論研究熱點，但仍存在諸多缺陷，嚴重阻礙了其進一步的實際應用，如室溫下離子電導率低（約 10^-7 S cm^-1）、與電極材料界面接觸不良（界面阻抗增大）、穩定性差（熱穩定性和界面穩定性）、機械強度低（難以抑制鋰枝晶造成短路）等。鑒于上述限制固態聚合物電解質大規模應用的問題，固態電池“原位固化“制備策略應運而生。即在熱學、光學或電學條件下，在電池內部對液態前驅體進行原位固化，實現超共形界面兼容，極大地解決了固/固界面接觸問題。

圖1. 原位固化雜化交聯固態聚合物電解質的設計

圖2. 鋰金屬電池循環性能測試 a) LFP|HCPE|Li、LFP|LE|Li和LFP|PDOL|Li電池在1C，25℃時的循環性能。b) (a)中LFP|HCPE|Li電池前十圈充放電曲線。c) LFP|HCPE|Li電池的倍率性能。d) LFP|HCPE|Li電池在各倍率下第一圈充放電曲線。e) LFP|HCPE|Li和LFP|PDOL|Li電池在2C，25℃下的長循環性能。

  以LFP為正極，對HCPE和DOL兩種電解質的鋰金屬電池電化學循環穩定性進行了評估。充放電性能如圖2a,b所示，其中前四個循環在0.1 C的低倍率下活化，使得電解質/電極界面處的SEI更加穩定和堅固。LFP|PDOL|Li在1C倍率下的初始放電容量為148.9 mAh g^-1，循環300次后容量保持在132.4 mAh g^-1，容量保持率為88.9%。而雜化交聯后的LFP|HCPE|Li電池的初始放電容量為152.1 mAh g-1，循環300次后容量達到144.4 mAh g^-1，容量保持率為94.9%，庫侖效率為99.98%。圖2a中HCPE前10次循環的充放電平臺曲線如圖2b所示。充放電平臺之間的帶隙僅為0.14 V，與使用LE的電池相當，這意味著HCPE具有非常小的極化，突出了優異的離子電導率和較小的界面阻抗。此外，本文研究了LFP|HCPE|Li電池在0.1C至2C不同倍率下的循環性能，相應的容量保持曲線和充放電平臺曲線如圖2c,d所示。初始放電容量在0.1C時為166 mAh g^-1，2C倍率時為127.9 mAh g^-1，再回到0.1C倍率時為160.3 mAh g^-1，表現出很強的循環可逆性。

通訊作者簡介：

  田雷，深圳大學特聘副研究員，助理教授，碩士生導師，深圳市海外高層次人才。現任《高分子通報》編委。主要從事高性能及高功能高分子材料的合成研究，包括高安全耐高壓及寬溫域固態聚合物電解質、高能量密度固態聚合物電池、高強高韌高分子及纖維材料等，主持或參與國家自然基金項目、省市重點項目等多項，在Advanced Materials、Angew. Chem. Int. Ed.、Macromolecules等國際知名期刊上發表學術論文40多篇。

  團隊長期招聘專職研究人員/博士后，研究方向包括但不限于高分子合成與加工、固態聚合物電解質、計算化學等，有意者請聯系田老師: leitain@szu.edu.cn。

  文獻詳情

  Kexin Mu, Dai Wang, Weiliang Dong, Qiang Liu, Zhennuo Song, Weijian Xu, Pingping Yao, Yin’an Chen, Bo Yang, Cuihua Li, Lei Tian,* Caizhen Zhu,* Jian Xu, Hybrid crosslinked solid polymer electrolyte via in-situ solidification enables high-performance solidstate lithium metal batteries. Adv. Mater. 2023, 202304686.

  https://doi.org/10.1002/adma.202304686