近日,浙江大學生物系統工程與食品科學學院傅迎春、應義斌教授團隊(IBE)與浙江大學高分子科學與工程學系高超教授團隊合作,在NATURE子刊(Nature Communications)上發表研究論文“Sub-second ultrafast yet programmable wet-chemical synthesis”(圖1)。
圖1
簡便易操作的納米材料宏觀組裝體器件在農業信息感知、醫學診斷和新能源等領域極具前景,合成是其中關鍵及前沿方向之一。常規采用體相溶液加熱策略促進納米材料在基底的原位生長以實現制備,但由于體相加熱具有溫度低、升/降溫速率慢、熱場難調控等特點,現有方法存在合成時間長、消耗大、可控性差、器件性能不穩定等問題。為此,該研究提出了一種革新的“濕界面焦耳熱”(wet-interfacial Joule heating,WIJH)策略,實現了亞秒級超快且可編程的濕化學合成。
工作亮點:
(1)提出了“濕界面焦耳熱”策略(圖2),闡明了新的“限域界面加熱”機理(圖3)。設計了石墨烯膜(GF)基底+薄層前驅體溶液的“濕界面”反應體系,利用超快焦耳熱效應調制濕界面的蒸發行為,結合(焦耳熱)高溫與(蒸發)濃縮雙重效應,協同加速并控制納米材料在基底表面的原位形成:膜表面焦耳熱高溫直接誘導初期成核;溶劑受熱大量蒸發,前驅體劇烈濃縮誘導成核爆發;持續蒸發提高前驅體濃度,膜界面高溫主導顆粒的快速生長與結構轉變。
(2)實現了多類材料的超高效合成(圖5),如金屬有機框架(MOFs)、共價有機框架、金屬、金屬氧化物及硫化物等。以MOFs合成為例,與現有體相加熱方法對比,WIJH結晶速率最高提升105倍,能源消耗及前驅體濃度分別低至10-6和10-2倍(圖2h);實現了納米材料成核、生長過程的控制(圖4),可通過設定電流程序,調制基底表面納米顆粒的數量(晶體密度增加60余倍)、尺寸(54納米至1.65微米)及形貌(單分散顆粒與致密共生膜)等。
圖6 HKUST-1/GF對CO2的吸附-脫附應用。(a)示意圖;(b)吸附CO2性能;(c)焦耳熱控制CO2的脫附;(d)吸附-脫附循環效率。
原文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-40737-5
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