近日,浙江大學(xué)生物系統(tǒng)工程與食品科學(xué)學(xué)院傅迎春、應(yīng)義斌教授團(tuán)隊(duì)(IBE)與浙江大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)系高超教授團(tuán)隊(duì)合作,在NATURE子刊(Nature Communications)上發(fā)表研究論文“Sub-second ultrafast yet programmable wet-chemical synthesis”(圖1)。
圖1
簡便易操作的納米材料宏觀組裝體器件在農(nóng)業(yè)信息感知、醫(yī)學(xué)診斷和新能源等領(lǐng)域極具前景,合成是其中關(guān)鍵及前沿方向之一。常規(guī)采用體相溶液加熱策略促進(jìn)納米材料在基底的原位生長以實(shí)現(xiàn)制備,但由于體相加熱具有溫度低、升/降溫速率慢、熱場(chǎng)難調(diào)控等特點(diǎn),現(xiàn)有方法存在合成時(shí)間長、消耗大、可控性差、器件性能不穩(wěn)定等問題。為此,該研究提出了一種革新的“濕界面焦耳熱”(wet-interfacial Joule heating,WIJH)策略,實(shí)現(xiàn)了亞秒級(jí)超快且可編程的濕化學(xué)合成。
工作亮點(diǎn):
(1)提出了“濕界面焦耳熱”策略(圖2),闡明了新的“限域界面加熱”機(jī)理(圖3)。設(shè)計(jì)了石墨烯膜(GF)基底+薄層前驅(qū)體溶液的“濕界面”反應(yīng)體系,利用超快焦耳熱效應(yīng)調(diào)制濕界面的蒸發(fā)行為,結(jié)合(焦耳熱)高溫與(蒸發(fā))濃縮雙重效應(yīng),協(xié)同加速并控制納米材料在基底表面的原位形成:膜表面焦耳熱高溫直接誘導(dǎo)初期成核;溶劑受熱大量蒸發(fā),前驅(qū)體劇烈濃縮誘導(dǎo)成核爆發(fā);持續(xù)蒸發(fā)提高前驅(qū)體濃度,膜界面高溫主導(dǎo)顆粒的快速生長與結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。
(2)實(shí)現(xiàn)了多類材料的超高效合成(圖5),如金屬有機(jī)框架(MOFs)、共價(jià)有機(jī)框架、金屬、金屬氧化物及硫化物等。以MOFs合成為例,與現(xiàn)有體相加熱方法對(duì)比,WIJH結(jié)晶速率最高提升105倍,能源消耗及前驅(qū)體濃度分別低至10-6和10-2倍(圖2h);實(shí)現(xiàn)了納米材料成核、生長過程的控制(圖4),可通過設(shè)定電流程序,調(diào)制基底表面納米顆粒的數(shù)量(晶體密度增加60余倍)、尺寸(54納米至1.65微米)及形貌(單分散顆粒與致密共生膜)等。
圖6 HKUST-1/GF對(duì)CO2的吸附-脫附應(yīng)用。(a)示意圖;(b)吸附CO2性能;(c)焦耳熱控制CO2的脫附;(d)吸附-脫附循環(huán)效率。
原文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-40737-5
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