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華東師范大學張利東教授課題組 Macromolecules：非交聯光響應液晶聚合物薄膜驅動器 - 逆光致動

2023-09-15 來源：高分子科技

光響應材料在催化、傳感、藥物傳輸和柔性機器人等方面具有良好的應用潛力。其中，含偶氮苯基團的交聯液晶聚合物是最典型的光響應材料之一。在交聯液晶聚合物中，有序排列的液晶基元賦予了材料較好的各向異性和協同的分子間相互作用，而交聯網絡結構使這些液晶基元的初始取向固定，并與高分子網絡的構像互相關聯，因此這類高分子材料具有很高的的響應應變、應力和速度，同時其形變具有良好的可逆性和可重復性。然而，受到交聯網絡的束縛，傳統的交聯液晶高分子的加工性能較差，并且大部分此類驅動執行器在紫外光照射下向光彎曲，極大地限制了這類材料的應用。

為了解決上述問題，華東師范大學張利東教授課題組報道了一種非交聯光響應液晶聚合物薄膜驅動器，該薄膜驅動器是由膽甾相液晶單體與偶氮苯液晶單體在無交聯劑存在下通過光引發自由基共聚制備而成，并通過簡單的機械拉伸獲得了液晶基元的取向。與前人工作不同，在取向薄膜中，側鏈的液晶基元在垂直于拉伸方向的平面內有序取向排列。這種垂直取向模式和非交聯結構的結合導致液晶薄膜在紫外光照射下向遠離光源的方向彎曲。這種非交聯液晶聚合物薄膜具有優異的響應性能和良好的加工性，在空氣和液體環境中都具有良好的光響應行為，這使得其在傳感系統、軟體機器人和人造肌肉領域中具有較大的應用價值。膽甾相液晶單體與偶氮苯液晶單體在無交聯劑存在下通過光引發自由基聚合制備得到非交聯液晶共聚物薄膜，在120 °C下對薄膜進行機械拉伸，使非交聯聚合物主鏈和側鏈液晶基元得到取向，并通過冷卻固定薄膜內部的取向結構。通過多種表征方法證明，取向薄膜中側鏈的液晶基元在垂直于拉伸方向的平面內取向排列，呈近晶A*相液晶結構 (如圖1所示)。

圖1. 光響應非交聯液晶聚合物薄膜的制備及取向

在非交聯液晶聚合物薄膜中，側鏈中液晶基元的取向排列與主鏈構象之間的耦合作用較弱，因此偶氮苯基團的光異構化引發的自由體積膨脹效應在光誘導彎曲行為中占主導地位。基于偶氮苯基團在紫外光照射波長(365 nm)下具有較高的消光系數，紫外光幾乎無法穿透薄膜，因此偶氮苯的光異構化主要發生在紫外光照射的薄膜表層部分，而深層部分的偶氮苯基元仍然保持反式構型。這種情況下，只有薄膜表面區域產生順反異構化引發的各向異性膨脹應力，導致薄膜向遠離入射光源的方向彎曲。在可見光照射下，薄膜表層的順式偶氮苯基元轉變為反式構型，使薄膜恢復到初始的平坦狀態。

圖2. 取向薄膜的光響應驅動機理

張利東教授團隊探究了薄膜的拉伸應變、厚度和紫外光強度對薄膜的光致應力和彎曲角度的影響。取向后的非交聯液晶薄膜的光致彎曲具有快速響應和高驅動應變的特點，同時非交聯結構沒有影響其驅動行為的重復性和可逆性 (如圖2和3所示)。

圖3. 取向薄膜的光響應驅動行為

利用上述取向薄膜構建了多種柔性制動器，展示其在空氣中的光致驅動行為，例如使用薄膜撥動齒輪的順時針、逆時針轉動，以及模仿花朵開放、收縮的過程。值得注意的是，基于取向薄膜遠離光源彎曲的響應特征以及對紫外光的高響應性，作者通過控制入射光的照射位置實現了薄膜制動器的光驅動翻滾運動模式，在該運動模式中不需要對勻質薄膜進行不對稱修飾 (如圖4)。

圖4. 空氣中的柔性光響應制動器

圖5. 乙醇溶液中的柔性光響應致動器

在液體環境下刺激響應驅動器的設計和制備一直是個挑戰，主要是由于液體環境中阻力比空氣中更大，并且能量轉換效率較低。由于在空氣中取向薄膜能在低光強紫外光照射下(例如 18 mW /cm²)也表現出良好的彎曲性能，即使液體環境會將部分的入射光能反射、吸收，薄膜機器人也可以將被削弱的光能轉化為機械能，從而在液體環境中進行各種宏觀光響應運動。作者展示了薄膜驅動器在乙醇溶液中的翻滾、爬坡，以及爬行和提升重物行為 (如圖5)。更為詳細的信息，請參考原文Macromolecules, 2023。

以上研究成果以“A photo-responsive non-crosslinking film actuator that bends away from the light source”為題，于2023年9月13號發表在Macromolecules上。華東師范大學化學與分子工程學院張利東教授為論文通訊作者，碩士研究生楊紫悅為論文第一作者。該研究工作得到國家、上海市及重慶市自然科學基金的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c01263

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（責任編輯：xu）

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