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東華大學武培怡/雷周玥團隊《Adv. Mater.》：相及相界面調控的離子壓電彈性體實現離電系統的高效能量轉換

2024-01-28 來源：高分子科技

傳統壓電材料可將機械能轉化為電能，對自供電系統中的能量收集和人機交互至關重要。但是傳統壓電材料的晶體結構中電荷運動能力有限，產生的壓電電流較小，而基于離子壓電效應的材料由于較高的離子電導率和均相結構，往往能夠產生較高的離子壓電電流，也具有更高的可拉伸性。然而，均相結構通常會耗散應力而不是集中應力，使得其難以誘導局部電荷進行分離。這導致目前離子壓電材料在壓力下產生相對較低的電壓響應，限制了電壓增量而降低了變形期間的能量轉換效率。此外，基于水凝膠的離子壓電材料在集成到可拉伸的自供電系統中時還會面臨環境不穩定性，需要復雜的封裝方法等問題。因此，亟需開發兼具高的電壓增量、離子電導、力學適應性和環境穩定性的離子壓電材料。

針對上述問題，東華大學武培怡教授/雷周玥研究員團隊設計了一種基于微相分離和中間層界面結構的離子壓電彈性體。通過離子液體（IL）和離子塑料晶體（IPC）的合理組合，形成一種具有中間相的微相分離結構。這種方法通過硬相間的應力集中促進電荷分離，同時利用連接異質相的中間相促進離子電荷的高流動性。這種離子導電彈性體實現了約 6.0 mV kPa^-1 的高壓電系數，比目前的離子壓電凝膠提高了近60倍，比目前的離子壓電水凝膠提高了三倍多，1.3 μW cm^-3 的最大輸出功率密度達到了新高度。同時，離子壓電彈性體還具有高拉伸性、強韌性和快速自我修復能力，突顯了其在實際應用中的潛力，為其用于人機交互的離子電子系統提供新的解決方案。

圖1.離子壓電彈性體含有中間相的微相分離結構設計

該離子壓電彈性體的主要設計原則為：（1）微相分離結構：利用 IPC 與聚合物網絡之間相容性差的特點，建立微相分離結構。（2）中間相工程：設計具有共用陰離子的 IL 和 IPC，確保 IL 和 IPC 之間的相容性，從而設計出一種可連接異質微相的中間相。（3）增強陽離子-陰離子遷移率差異：通過陽離子-偶極相互作用將陽離子束縛在聚合物網絡上，從而突出陽離子和陰離子在壓力下的遷移率差異。這種方法有利于釋放更多的游離的陰離子。這一創新策略可在離子分布中產生顯著的梯度，最終提高壓電效應。

圖2.離子壓電彈性體優異的壓電性能

該離子壓電彈性體表現出優異的壓電性能，同時產生高壓電電壓（ 90 mV）和高壓電電流（92 nA），最大壓電系數約為6.0 mV kPa^-1，比目前的離子壓電凝膠提高了近60倍，比目前的離子壓電水凝膠提高了三倍多。此外，離子壓電彈性體最大輸出功率密度為 1.3 μW cm^-3，能量轉換效率約為1.8%。這與先前報道均相和納米相分離的離子壓電凝膠相比，提高了一個數量級。

圖3.離子壓電彈性體壓電響應過程中的離子相互作用機制

為了進一步研究響應機制，采用了分子光譜分析和分子動力學模擬來揭示壓電傳導過程中的離子相互作用。在離子壓電彈性體中，陽離子與 PVDF-HFP 之間存在較強的陽離子-偶極相互作用，證實了陽離子被聚合物網絡所束縛。此外，利用拉曼光譜還研究了[TFSI]^-的化學環境。IPC的引入后，[TFSI]^-的束縛被削弱，使其更具流動性。這可能是由于中間相的形成，在壓電彈性體中產生了更多的自由陰離子。利用ATR-FTIR跟蹤了離子壓電彈性體中的[TFSI]^-在不同壓力下的運動。當壓力超過 15 kPa 時，1052 cm^-1 處特征峰的強度幾乎沒有變化，這表明[TFSI]^-的移動能力在壓力為 15 kPa 時達到最大值。這一趨勢與經典力場分子動力學模擬（MD）的結果一致。

圖4.離子壓電彈性體的力學性能與綜合性能評估

離子壓電彈性體不僅具有優異的壓電性能，而且具有良好的力學適應性。與之前報道的離子壓電材料相比，離子壓電彈性體解決了壓電材料長期以來在電學性能和力學性能之間的權衡問題。通過采用中間相和動態交聯聚合物網絡，離子壓電彈性體實現了顯著的可拉伸性(斷裂伸長率>500%)、高韌性(約1400 J m^-2)、自我修復能力(30 min)和抗壓性。這一進步克服了傳統電子型壓電材料的力學限制，確保其在動態和可拉伸離子電子系統中具有出色的力學適應性。另一方面，與基于水凝膠或有機凝膠的壓電材料相比，離子壓電彈性體的韌性至少提高了一個數量級。該離子壓電彈性體還具有優異的環境穩定性，可避免水或有機溶劑的蒸發，無需復雜的封裝技術。

圖5.用于人機交互的聲學感知、壓力映射和邏輯處理

由于具有高離子壓電反應靈敏度，壓電彈性體可以感知和識別空間聲學信號，從而實現人機交互。當離子壓電彈性體放置在距離揚聲器1cm處，每次播放A2音階，實時產生70 μV的電壓。這證明了它能感知微小聲波振動的能力。在噪聲環境下，壓電彈性體對不同的環境噪聲也會產生不同的電壓響應。此外，通過利用壓力傳感和信號處理能力，壓電彈性體可以參與人與機器人之間的邏輯信息交互。進一步，壓電彈性體可以集成到觸覺感知陣列中，將壓力映射和邏輯處理能力結合在一起。

本研究通過利用微相分離和界面工程設計，有效解決了離子壓電材料在電學性能和力學性能之間固有的權衡問題。值得注意的是，當這種彈性體集成到電路中時，可實現精準的聲信號檢測和高靈敏度的時空壓力信號處理。有利于推動離子電子系統中高效能量收集轉換的進展以及相關領域的發展。

上述研究成果以“Piezoionic elastomers by phase and interface engineering for high-performance energy-harvesting ionotronics”為題在線發表于期刊《Advanced Materials》上。該研究工作由東華大學完成，東華大學化學與化工學院博士研究生朱威妍為論文第一作者，東華大學武培怡教授和雷周玥研究員為論文通訊作者。相關研究由國家自然科學基金（22305033和52161135102）和中央高校基本科研業務費專項資金資助（23D210502）資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202313127

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（責任編輯：xu）

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