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  相比于酸性或堿性水電解制氫，酸堿兩性水電解制氫技術(shù)（AAA-WE）可在降低工作電壓（理論電勢(shì)差0.401 V）和能耗情況下制備綠氫，被認(rèn)為是未來(lái)氫氣制備的高效方法之一。然而，在該體系中需要一種特定的膜材料，將水分子電解得到的氫離子傳輸到陰極室進(jìn)行析氫反應(yīng)（HER），同時(shí)將氫氧根離子傳遞至陽(yáng)極室進(jìn)行析氧反應(yīng)（OER），有效阻隔氫氣和氧氣，保持pH梯度，并防止跨膜交叉擴(kuò)散與酸堿中和等問(wèn)題。在兩性水電解器件中，常用隔膜為雙極膜，但其較高的界面電阻往往導(dǎo)致電解過(guò)程中過(guò)電位較高和能耗過(guò)大。

  聚苯并咪唑（PBI）具有優(yōu)異的熱化學(xué)穩(wěn)定性和力學(xué)性能，且由于其主鏈上的咪唑結(jié)構(gòu)在不同pH環(huán)境中具有兩性特征，可作為陰、陽(yáng)離子固態(tài)聚電解質(zhì)用于傳導(dǎo)氫離子、氫氧根離子以及其他離子，現(xiàn)已應(yīng)用于高溫質(zhì)子交換膜燃料電池、全釩液流電池與堿性水電解制氫等領(lǐng)域。然而，目前所報(bào)道的大多數(shù)PBI膜則是通過(guò)有機(jī)溶劑澆鑄法形成的致密結(jié)構(gòu)，這極大地局限了膜內(nèi)離子溶劑持液量與傳導(dǎo)性能。近年來(lái)，研究學(xué)者們利用多聚磷酸（PPA）或者磷酸（PA）作為溶劑制備了具有松散堆積聚合物鏈段的凝膠態(tài)PBI膜，以提高吸收能力和離子傳導(dǎo)率。然而，其較低的酸/堿阻隔性能與機(jī)械性能制約了凝膠態(tài)PBI膜在AAA-WE中使用的可行性與耐久性。因此，亟需探索更為高效的隔膜材料，兼顧高制氫性能（即高離子傳導(dǎo)性）與長(zhǎng)期穩(wěn)定性（即低的跨膜交叉擴(kuò)散和優(yōu)良的機(jī)械性能）。

  近日，浙江工業(yè)大學(xué)的黃菲教授與溫州大學(xué)的薛立新研究員，通過(guò)二維極化/一維收縮工藝制備了各向異性聚苯并咪唑離子溶劑化膜（ISM）。該膜是由數(shù)百片約28 nm厚的納米片有序定向地緊密堆疊而成，不僅具有優(yōu)異的雙離子傳輸特性（氫離子和氫氧根離子），還兼具良好的酸/堿阻隔能力和堅(jiān)固的力學(xué)性能，有望成為新一代酸堿兩性水電解制氫裝置系統(tǒng)所用的高性能隔膜，提高綠氫制備效率。

圖1. 各向異性聚苯并咪唑離子溶劑化膜制備流程圖。

圖2. PBI-aNS、PBI-Gel、PBI-Dense膜的微觀形貌對(duì)比分析。

圖3. PBI-aNS離子傳導(dǎo)率與其他代表性PEMs、AEMs、和ISMs膜的性能對(duì)比。

  氫離子和氫氧根離子跨膜交叉速率會(huì)嚴(yán)重影響酸堿兩性水電解器件的運(yùn)行性能與穩(wěn)定性。PBI-Gel具有較高的孔隙率，因此其跨膜離子滲透率最高，氫離子交叉速率為63 nmol min^?1 cm^?1，氫氧根離子交叉速率為471 nmol min^?1 cm^?1。反之，數(shù)百層定向緊密堆疊的PBI納米片使PBI-aNS膜的氫離子交叉速率（9 nmol min^?1 cm^?1）和氫氧根離子交叉速率（56 nmol min^?1 cm^?1）大幅降低。此外，在酸堿兩性跨膜中和測(cè)試中，也可以看出PBI-Gel在10個(gè)小時(shí)后已無(wú)法保持陰陽(yáng)兩室之間的pH梯度，PBI-aNS則可有效減緩這一問(wèn)題。綜上，PBI-aNS膜在雙離子傳輸特性（氫離子和氫氧根離子）和酸/堿阻隔能力之間呈現(xiàn)出良好的平衡關(guān)系，在酸堿兩性水電解制氫中具有應(yīng)用潛力。

圖4. PBI-aNS膜與其他代表性隔膜材料的AAA-WE運(yùn)行性能對(duì)比。

  以上研究成果以題為“Anisotropic Polybenzimidazole Ion-Solvating Membranes Composed of Aligned Nano-Sheets for Efficient Acid-Alkaline Amphoteric Water Electrolysis”發(fā)表在國(guó)際知名期刊《Advanced Energy Materials》，文章第一作者為浙江工業(yè)大學(xué)膜分離與水科學(xué)技術(shù)研究院黃澤權(quán)。通訊作者為溫州大學(xué)薛立新研究院和浙江工業(yè)大學(xué)黃菲教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/aenm.202303481