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蘇州大學陳金星、蘇州納米所徐盼盼 Nat. Commun.：“雙廢”升級回收-廢棄鈷酸鋰光熱催化聚酯醇解

2024-04-03 來源：高分子科技

全球能源轉型至可再生能源凸顯了高效能源轉換與儲存技術的需求，鋰離子電池在其中扮演重要角色。然而，廢棄鋰電池帶來資源浪費和環境問題。同時，全球塑料廢物不斷增加，對環境造成不良影響，需要采取有效管理措施。

針對以上挑戰，蘇州大學陳金星副教授、中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所徐盼盼副研究員展示了將廢舊的鈷酸鋰（LCO）正極材料轉化為光熱催化劑的成果。這項技術能夠有效地催化各種廢棄的聚酯材料，將它們升級回收為高價值的單體。將廢舊鋰離子電池轉化為先進功能材料，相比傳統的火法冶金、濕法冶金和直接再生方法，提供了一種前景廣闊的替代方案（圖1）。在廢LCO與其催化聚酯升級回收的功效之間建立明確的相關性是一項艱巨的挑戰。作者通過對LCO進行化學脫鋰來模擬電池長時間循環中正極材料的結構變化。研究發現，隨著脫鋰量的增加，LCO中的Co元素化學價逐漸增加（圖2）。采用光熱催化PET乙二醇解生成BHET作為模型反應，評估了不同催化劑的催化性能。。與原始LCO相比，脫鋰的LCO表現出增強的催化活性。例如，當采用Li_0.76CoO₂作為催化劑時，其BHET產率是原始LCO的10.24倍。脫鋰的LCO的XANES光譜顯示其Co元素的價態增加（Co^δ+，δ>3）。這種價態變化導致了Co?O₆晶胞的收縮，從而提高了Co^δ+激活PET中羰基氧的效率（圖3）。Li_0.76CoO₂在光熱催化中表現出優異的穩定性，即使在經過10次催化循環后，PET轉化率和BHET產率仍保持在初始性能的98%和96%。

圖1 將廢LCO正極升級為催化劑

圖2 LCO化學脫鋰的結構演變

圖3 Li_1-xCoO₂用于光熱催化PET乙二醇解

積極回收現實生活中的塑料廢物對于解決廣泛存在的塑料污染問題、節約寶貴資源，以及推動向更可持續和環境友好的塑料利用和處置方法轉變至關重要。為了實現這一目標，作者采用Li_0.76CoO₂催化劑來促進不同來源的聚酯塑料的回收（圖4）。這些來源包括彩色瓶子、午餐盒、纖維、混合塑料和多種回收塑料等。并通過技術經濟評估（TEA）對指定的廢塑料回收技術進行系統審查是一項勢在必行的工作（圖5）。當每年光熱催化回收100,000噸PET時，BHET的最低銷售價格為1.135 $ kg^?1。其中反應器能耗占總工藝能耗的48.5%，這意味著光熱催化可以節省這一比例的能量，即光熱催化可節省3.459×10¹¹kJ電能。

圖4 真實環境中廢舊LCO光熱催化聚酯乙二醇解

圖5 TEA、光熱催化的能耗和環境影響

總之，該工作使用廢舊LCO作為催化劑用于廢棄聚酯光熱催化升級回收。將可持續性視為光熱催化劑的另一個維度，代表了升級回收的突破性范式轉變。這種創新方法超越了學科界限，同時提高了廢物回收的能源效率，同時推進了循環經濟的原則。

相關詳細研究以“Grave-to-cradle photothermal upcycling of waste polyesters over spent LiCoO₂”為題發表在 Nature Communications上（Nat. Commun. 2024, 15, 2730）。該論文的第一作者為婁向西、嚴鵬雷、焦冰磊。蘇州大學陳金星副教授和中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所徐盼盼副研究員為本文的通訊作者。該工作得到了國家自然科學項目的資助。

原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-47024-x

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（責任編輯：xu）

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