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華南理工殷盼超教授 JPCL：顆粒基軟結構材料的設計與構效關系研究
2024-04-28  來源：高分子科技

  聚合物分子鏈之間強的拓撲纏結效應使其可以呈現出多時空、多層級的松弛動力學行為，而這又被視為聚合物材料粘彈性的微觀起源（圖1a）。正因如此，如何通過理性的分子設計實現多層級的結構弛豫對于結構材料的構建至關重要。近期，華南理工大學殷盼超教授課題組報道了一類結構單分散的納米粒子，該顆粒材料表現出與聚合物體系類似的多級松弛動力學特征和寬泛可調的機械性能（圖1b）。針對這一有趣的實驗現象，該研究團隊以結構及松弛動力學研究為出發點，明確了材料的粘彈性分子機制，并揭示了結構動力學行為與其宏觀機械性能的依賴關系。


圖1.基于粒子基元的軟結構材料設計策略。


  具體地，以亞納米尺度的寡聚籠型倍半硅氧烷（POSS）為構筑基元，基于配位組裝策略得到了系列核殼結構的球形納米粒子（MNPs）。協調多種模式的散射技術（激光光散射、小角X射線散射、小角中子散射），實現了對MNPs的單粒子和聚集態結構的精準解析（圖2a、2b、2c）。將MNPs分散在OPOSS基質，硬的MNP粒子能夠發生有效的擴散，而軟MNP粒子的擴散動力學則被完全凍結（圖2d、2e）。合理的解釋是軟MNP粒子的表面結構可變形程度較高，部分OPOSS會滲透到殼層中，MNP所受的拓撲約束效應隨之增強，亦可以理解為MNP粒子與OPOSS基質發生動態摩擦和碰撞的概率更高（圖2f）。 


圖2. MNPs的結構及擴散動力學表征。


  連接子結構與MNP材料的宏觀力學性質密切相關（圖3a、3b）。連接子柔性增加，可以觀察到材料由脆性的粉末（MNP-2）逐漸轉變為可自支撐的彈性體（MNP-4）。顯然，對于MNP-4而言，體系中無纏結、無強的超分子作用，其力學性質只能是來源于相鄰粒子之間的過堆積（over-packing），進而使得材料內部形成了一類新型的物理交聯網絡。MNP-2、MNP-4的玻璃化轉變溫度均低于室溫，但其在高溫下卻始終無法終端松弛，明顯區別于聚合物體系（圖3c、3d）。MNP-2的位移因子隨溫度而線性變化，其松弛能壘為118 kJ/mol，因此僅能發生非常局部的結構弛豫。連接子柔性的增加極大地削弱了拓撲約束效應，此時協同松弛得以進行，因此MNP-4的位移因子表現出典型的WLF型溫度依賴性（圖3e）。 


圖3.MNP材料的力學性質表征。


  寬頻介電實驗提供了更為量化的松弛動力學信息，MNP-4的α-、β-、γ-松弛分別歸屬于POSS的協同運動，連接子的協同松弛以及POSS表面烷基鏈的松弛（圖4a、4b）。在相同的測試溫度區間，MNP-2體系卻只有兩級的結構松弛過程，這是因為連接子剛性的增加使得體系所受的拓撲約束更強，POSS的協同松弛動力學受到抑制（圖4c、4d）。對于MNP-1，拓撲約束效應更為明顯，只能在極高的溫度域才能觀測到β-松弛過程（圖4e）。對比同一溫度下三組樣品的β-松弛，特征松弛時間的大小與連接子的剛性正相關，有利證實了連接子結構對MNP體系松弛動力學行為的重要影響（圖4f）。分子動力學模擬結果也與實驗中觀測到的現象一致，連接子部分柔性增加后，樣品的韌性顯著提升。所報道的顆粒材料具備寬泛可調的力學性質，具備結構材料相關的應用潛力。該研究工作定量構建了此類顆粒材料的“微觀結構-松弛動力學-機械性能”構效關系，為新型軟結構材料的設計提供了新思路。 


圖4.MNP體系的動力學研究。


  本文以“Exploration of Molecular Nanoparticles as Soft Structural Materials and Their Structure?Property Relationship”為題發表于“Journal of Physical Chemistry Letters”。本文的第一作者為華南理工大學博士后尹家福，通訊作者為華南理工大學殷盼超教授。本工作得到了國家自然科學基金重點專項項目、重大研究計劃培育項目、青年基金項目以及博士后創新人才支持計劃等基金項目的支持。


  文章信息：Jia-Fu Yin, Wei Liu-Fu, Junsheng Yang, Yuyan Lai, Binghui Xue, Haiyan Xiao, Qing-Yun Guo, Yuchu Liu, Panchao Yin*. Exploration of Molecular Nanoparticles as Soft Structural Materials and Their Structure?Property Relationship. J. Phys. Chem. Lett. 2024, 15, 4268?4275.

  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/epdf/10.1021/acs.jpclett.4c00833

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（責任編輯：xu）
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