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同濟大學鄭威、南昆大宋平安 Adv. Mater. ：由貽貝啟發、自愈合、高效的全聚合物防火涂料

2024-09-02 來源：高分子科技

相比于普遍使用的添加型阻燃劑和反應型阻燃劑等阻燃手段，防火涂層因其在不改變材料本身性能的前提下，為多種基材提供防火保護的能力，成為一種經濟高效且更具通用性的阻燃方案。然而，由于缺乏合理的設計策略，開發出兼具高效阻燃性、強附著力和自修復功能的水性聚合物防火涂層依然面臨巨大挑戰。在自然界中，貽貝通過其豐富的兒茶酚基團形成多種動態物理相互作用，并能夠自交聯生成不易燃的炭渣，從而表現出獨特的強粘附性、自修復性和優異的炭化性能。這種特性為開發具有自愈合功能和強粘附力的高性能阻燃涂層材料提供了重要的啟發。

近日，同濟大學鄭威研究員與澳大利亞南昆士蘭大學宋平安教授合作，設計開發了一種新型的貽貝啟發型全聚合物防火涂層。該涂層通過引入鄰苯二酚（catechol）、磷酸（phosphonic）和羥乙基（hydroxyethyl）等多種功能基團的協同作用，成功實現了材料的自愈合特性、強粘附性以及高效阻燃性能(圖1)。

圖1. 以貽貝為靈感的防火涂料設計，通過基團協同作用實現

研究團隊采用“基團協同”設計策略，開發出一種新型水性聚合物涂層（PVHDx），這種涂層可以通過一系列動態非共價相互作用，能夠在常溫下迅速自愈，并與各種極性或非極性基材（如鋼材、木材、聚氨酯、棉布、聚苯乙烯泡沫和聚乙烯）形成強粘附性。另一方面， PVHDx表現出更弱的熱釋放行為，表明三種單體在防火性能方面具有協同效應。其在遇到火焰時可快速形成一個致密的、結構完整的碳層，極大地提高了材料的耐火性。實驗結果表面，厚度僅為200μm的PVHDx涂層能在持續的丁烷火焰進攻下保持結構穩定并產生膨脹碳層(圖1)。

圖2. 水觸發的自修復行為

另一方面，自愈特性使表面涂層在損傷后能夠自發地恢復其保護功能，并在易損傷的外部環境中發揮其功能。為模擬真實缺陷，研究團隊通過刀片劃傷或針刺穿破壞PVHD7涂層，通過濕潤缺陷區域，使其在室溫下成功自愈。并通過變溫紅外、動態流變測試解釋了該行為：氫鍵和π-π堆積的動態可逆性質是水介導自愈的原因(圖2)。

圖3. PVHDx的黏附性質

圖4. EPS@PVHD7泡沫點火后自熄滅

EPS廣泛用于建筑隔熱領域，但表現出極度易燃的缺點，在此我們選擇其作為驗證PVHDx防火能力的基體材料。基于已有的黏附理論，即高粘附強度歸因于高內聚能密度(CED)和界面粘附能(IAE)，通過分子動力學模擬計算解釋了PVHDx具有比作為對照的二元共聚物更強的黏附力，這也與單塔接拉伸剪切實驗結果相吻合。PVHDx對EPS的強附著力主要是由于其苯環與鄰苯二酚基團之間的相互作用。因此，證明了PVHDx在EPS表面的適用性，且三種單體在提高PVHDx涂層的CED和粘接能力方面也具有協同作用(圖3)。

EPS泡沫、市售B 1級阻燃EPS泡沫和PVHD7涂敷的EPS泡沫的防火對比，將其分別固定在木屋模型外側來模擬房屋保溫外墻。在丁烷火焰進攻下EPS@PVHD7泡沫在整個點火過程中都不能被點燃，因此它后側的木屋只在火焰附近出現了6℃的升溫，不僅保持了其整體結構和尺寸，而且在火焰下產生了堅固的膨脹焦層，這種炭層使泡沫即使在猛烈的火焰(≈1100°C)下也能維持相對穩定的溫度，從而為后方的木屋提供所需的防火保護。與之形成鮮明對比，EPS和EPS-B1泡沫保護的木屋皆在點火后發生劇烈燃燒直至木屋完全損毀(圖4)。

圖5.涂覆EPS泡沫的阻燃性能。

PVHD7涂層的防火性能表現。經~200μm涂層處理的EPS泡沫表現出高達40.5 vol%的極限氧指數（LOI），達到了理想的UL-94 V-0等級，并且最大熱釋放速率（PHRR）（降低87%），峰值煙釋放（PSPR）（降低82%）和最大CO生成（PCOP）（降低59%）顯著降低，引燃時間（TTI）顯著延長（延長395 s）。材料綜合性能明顯優于此前文獻報道的各類阻燃EPS（圖5）。這主要是由于三元共聚物涂層不僅可以稀釋可燃氣體(通過釋放如水蒸氣、CO₂和N₂等)，還可以通過釋放含磷自由基(如·PO₃H₂)猝滅氣相中的活性自由基來抑制連鎖反應。除此之外，得益于PVHD7在高熱下形成完整炭層的能力(polyHEA的脫水環化、polyDAMA在酸促進下的氧化交聯)，防火涂層也在凝聚相中發揮作用。

圖6. PVHD7涂層提供一般的防火保護。

PVHD7涂層對多種基材的防火保護。PVHD7處理后各類聚合物泡沫、木材和織物都更難被引燃，且表現出更低的熱釋放，更高的殘炭率。此外，PVHD7同樣適用于不可燃基體，涂層處理能夠顯著減緩鋼材在持續灼燒過程中的升溫速率(圖6)。該阻燃涂層策略在不同基材上表現出很高的適用性，有望未來在建筑領域的廣泛運用。

以上研究成果近期以“Mussel-Inspired, Self-Healing, Highly Effective Fully Polymeric Fire-Retardant Coatings Enabled by Group Synergy”為題，發表在《Advanced Materials》上。同濟大學材料科學與工程學院博士研究生馬哲文為文章第一作者，同濟大學鄭威研究員和澳大利亞南昆士蘭大學宋平安教授為論文的共同通訊作者。該研究工作得到了項目得到了國家自然科學基金、上海市浦江人才計劃、中央高校基本科研業務費專項和澳大利亞研究理事會的支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202410453

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（責任編輯：xu）

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