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吉大楊英威教授團隊 Adv. Sci. 綜述：用于膜分離的共價有機框架

2024-12-13 來源：高分子科技

具有可切換潤濕性、溶劑穩定性和高韌性的膜材料近年來成為分離應用中的熱門研究方向。然而，傳統膜材料在機械強度、化學穩定性和結構缺陷等方面面臨挑戰，這限制了它們的廣泛應用。共價有機框架（COFs）作為一種由有機分子通過共價鍵連接而成的結晶材料，憑借其高孔隙率、優異的穩定性和可調節性，成為克服這些問題的潛在解決方案。COFs膜材料的有序結構和可定制的功能性使其具備輕量化框架、大表面積和可調節孔徑的優點，因此在膜分離領域受到廣泛關注。近期的研究深入探索了COFs膜的制備策略，并在氣體分離、油/水分離和有機溶劑納濾等多個分離過程中展現了廣泛的應用前景。

近年來，針對COFs膜材料在分離領域的應用研究，特別是在膜制備方法、性能優化及多功能集成方面，取得了一定進展。然而，如何通過合理設計材料結構、優化膜制備工藝，并控制膜厚度，實現COFs膜材料在氣體分離、油水分離及有機溶劑納濾等領域的性能提升和工業化應用，仍然面臨諸多挑戰。為此，吉林大學楊英威教授團隊在《Advanced Science》期刊上發表了題為《Covalent Organic Frameworks for Membrane Separation》的綜述論文。該論文系統分析了COFs膜材料的制備方法、性能優化策略以及在各類分離過程中的應用前景，深入探討了材料的結構設計、功能調控及其在實際應用中的潛力。論文旨在促進膜分離領域的學科交叉融合，為COFs膜材料在更廣泛的工業化應用中提供理論支持和實踐指導，推動其在能源、環境等領域的技術進步和創新應用。

圖1. 論文總體框架

首先，文章詳細探討了COFs膜在高效分離應用中的優勢，尤其是其高度可調的孔隙結構和良好的化學穩定性。與其他膜材料相比，COFs膜具有較高的比表面積和可調節的孔徑，使其在選擇性分離中表現出色。這些膜材料的制備技術，包括界面聚合法、逐層自組裝法和原位生長法，在提高膜性能方面起到了關鍵作用（圖1）。

圖2. 液-液界面聚合法

圖3. 帶有基底的界面聚合法和氣-液界面聚合法

圖4. 固-氣界面聚合法

其次，深入介紹了界面聚合法，包括液-液界面聚合（圖2）、氣-液界面聚合（圖3）和固-氣界面聚合（圖4）。界面聚合法通過將兩種反應單體分別溶解在水相和有機溶劑中，利用兩相界面處的反應形成薄膜。這種技術因其簡單、快速以及可控等特點，廣泛應用于COFs膜材料的制備中。

圖5. 逐層自組裝法

逐層自組裝法特別適用于構建具有精確控制結構和功能的薄膜。該方法通過沉積材料層，逐步構建出膜的多層結構（圖5），從而使膜的厚度、孔隙度和化學組成得到精確調控。在膜分離應用中，逐層自組裝法不僅能夠提高膜的機械強度和化學穩定性，還能增強其分離性能，尤其是在需要高選擇性和耐久性的實際應用。該技術的優勢在于其優異的可控性和靈活性，能夠在不同的分離需求下優化膜材料的性能。

圖6. 原位生長法

原位生長法是指在膜基底表面直接進行材料生長的過程（圖6）。這種方法能夠有效控制膜的微觀結構和孔隙度，從而獲得具有優異性能的膜材料。在膜分離技術中，原位生長法能夠增強膜的穩定性、機械強度及分離性能，尤其適用于需要高化學穩定性和長期使用的應用場景。此外，原位生長法的另一個優勢是可以在材料生長過程中進行調控，精確控制膜的厚度、孔徑和化學組成，以滿足不同分離任務的需求。

圖7. 三種傳輸機制

隨后，系統地介紹了分離機制。從傳輸機制的角度來看，分離過程主要涉及三種方法：熱力學過程主要依賴于吸附作用，當混合物中的組分與吸附劑發生相互作用時，吸附物與吸附劑之間達到熱力學平衡，從而實現分離。這種過程通常在一定的溫度和壓力下發生。動力學過程則側重于組分的擴散特性，由于不同組分的分子在介質中的擴散速率不同，通過控制擴散過程可以有效地將不同組分分開。分子篩分過程則通過物質在孔隙中的尺寸或形狀差異進行分離，只有尺寸適配的分子才能通過篩孔，從而起到選擇性分離的作用（圖7）。三種機制各有優勢，通常根據分離目標和操作條件選擇合適的方式。

圖8. COFs膜在氣體分離領域應用

圖9. COFs膜在油/水分離領域應用

圖10. COFs膜在有機溶劑納濾領域應用

COFs膜在氣體分離、油/水分離和有機溶劑納濾領域展現了廣泛的應用前景。在氣體分離中，COFs膜通過精確調節孔隙結構和化學性質，實現對特定氣體的高選擇性分離，尤其在二氧化碳捕集和氣體回收中表現優異（圖8）。在油/水分離方面，COFs膜因其可調的親水性和疏水性，能夠有效分離油水混合物，具有較高的分離效率和長期穩定性（圖9）。此外，COFs膜在有機溶劑納濾中也顯示出良好的化學耐受性和高效的分離性能，適用于處理高濃度有機溶劑的溶液，廣泛應用于環保和工業領域（圖10）。

最后，提出了COFs基分離膜在高效分離應用中面臨的一些挑戰。首先，膜的生產難以從實驗室規模擴展到工業化，需要開發更可行的制備方法。其次，COFs膜在惡劣環境下的穩定性和機械強度有待提升，特別是在高溫、酸堿和高壓條件下。此外，COFs膜的合成過程通常依賴有機溶劑和高能耗，因此需要探索更加環保和可持續的生產路徑。盡管如此，COFs膜憑借其高孔隙度和可調孔徑等優勢，仍在氣體分離、油水分離等領域展現出巨大的應用潛力。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/advs.202412600

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（責任編輯：xu）

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