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寧波大學(xué)趙傳壯教授 Sci. Adv.: 抗磨損和抗沖擊水凝膠的鹽焊接策略

2025-01-26 來(lái)源：高分子科技

力學(xué)強(qiáng)度和修復(fù)速率的權(quán)衡是自修復(fù)高分子材料的開發(fā)和設(shè)計(jì)中最大的挑戰(zhàn)。力學(xué)強(qiáng)度的提升意味著分子鏈發(fā)生了高度的纏結(jié)、交聯(lián)或結(jié)晶等作用，而這些作用會(huì)削弱分子鏈的運(yùn)動(dòng)從而減緩材料的修復(fù)過(guò)程。

寧波大學(xué)趙傳壯課題組近期提出了“鹽焊接”策略，用于構(gòu)筑高力學(xué)強(qiáng)度和快速修復(fù)的水凝膠材料（圖1）。這一策略利用了氫鍵締合水凝膠的Hofmeister效應(yīng)：在凝膠斷面加入鹽溶鹽離子加速鏈段運(yùn)動(dòng)促進(jìn)斷面兩側(cè)凝膠網(wǎng)絡(luò)的融合（即“鹽融化”），隨后在受損處加入鹽析鹽離子促進(jìn)鏈段的氫鍵締合并提升材料力學(xué)強(qiáng)度（即“鹽固化”）。該水凝膠在室溫下焊接95分鐘內(nèi)可達(dá)到23 MPa的愈合強(qiáng)度，愈合效率接近100%。憑借其寬域可調(diào)的機(jī)械強(qiáng)度和快速的愈合速率，該水凝膠可望被開發(fā)為性能優(yōu)異的耐磨材料和抗沖擊裝置。

圖1. 受金屬熱焊接啟發(fā)的鹽焊水凝膠概念圖

該水凝膠材料（PMHB）通過(guò)甲基丙烯酰胺、丙烯酸羥乙酯和硼酸鈉共聚而成。作者首先考察了鹽離子PMHB水凝膠的力學(xué)性能的影響。當(dāng)鹽的類型從鹽溶鹽改變成鹽析鹽后，其楊氏模量從10^-⁴ MPa級(jí)別增加大10² MPa級(jí)別，體現(xiàn)了巨大范圍的力學(xué)可調(diào)性（圖2）。小角X射線散射和流變實(shí)驗(yàn)揭示了模量劇烈變化的原因：鹽析鹽引起了水凝膠的相分離，其疏水相區(qū)轉(zhuǎn)變成了玻璃態(tài)，導(dǎo)致了凝膠的高模量。作者還研究了PMHB水凝膠在不同鹽溶液中的粘彈性質(zhì)，其儲(chǔ)能模量和損耗模量對(duì)剪切頻率的曲線經(jīng)過(guò)平移后可以完美地疊加到一條主曲線上。主曲線清楚地顯示了四個(gè)區(qū)域，Hofmeister鹽離子有效地促進(jìn)了水凝膠固態(tài)和粘流態(tài)之間的可逆轉(zhuǎn)化，從而為鹽焊接奠定了基礎(chǔ)。

圖2. PMHB水凝膠的合成過(guò)程、力學(xué)性能和流變性能。

鹽焊接策略包括鹽融化和鹽固化兩步（圖3）。在鹽融化過(guò)程中，將鹽溶鹽施加在水凝膠的斷裂表面，促進(jìn)鏈在界面上擴(kuò)散，以及硼酸酯鍵的重組。在鹽固化過(guò)程中，鹽析鹽促進(jìn)酰胺基的氫鍵、聚合物鏈的聚集和玻璃化微區(qū)的形成，最終回復(fù)了材料的力學(xué)強(qiáng)度。作者通過(guò)熒光顯微鏡、低場(chǎng)核磁以及拉伸測(cè)試驗(yàn)證該策略的可行性，并優(yōu)化了各步驟所需的時(shí)間。結(jié)果表明， PMHB 水凝膠在鹽焊接11分鐘后，愈合后的拉伸強(qiáng)度達(dá)到4.0 MPa，在焊接95分鐘后達(dá)到 23 MPa。

圖3. PMHB水凝膠的鹽焊接工藝

檸檬酸鈉處理的PMHB水凝膠具有最高的模量，這使其成為耐磨材料的候選材料（圖4）。檸檬酸鈉處理的PMHB水凝膠始終保持較低的摩擦系數(shù)，即使經(jīng)過(guò)25000次摩擦循環(huán)，也未產(chǎn)生明顯損傷。該水凝膠的耐磨性能與聚四氟乙烯相當(dāng)，優(yōu)于金屬鈦。對(duì)于耐磨材料，裂紋的存在會(huì)加劇磨損并減少其使用壽命。鹽焊接被證明是一種提高材料耐久性的有效方法。，檸檬酸鈉處理的PMHB水凝膠水凝膠經(jīng)人為損傷導(dǎo)致摩擦系數(shù)增加了10%，而經(jīng)過(guò)鹽焊接處理后，表面的磨損痕跡消失且摩擦系數(shù)恢復(fù)到初始值。

圖4. 可鹽焊接PMHB-Na₃Cit水凝膠的耐磨性能

硫酸鈉處理的PMHB水凝膠位于玻璃化轉(zhuǎn)變區(qū)，具有較高的損耗角，因此具有優(yōu)異的阻尼能力（圖5）。通過(guò)落球沖擊測(cè)試證明硫酸鈉處理的PMHB水凝膠可以迅速抑重物掉落的沖擊波。其阻尼效果不僅超過(guò)了相同厚度的PDMS、D3O和Poron等商品化阻尼材料。鹽焊策略可用于修復(fù)阻尼水凝膠中的裂紋。鹽焊接修復(fù)的水凝膠保持了原有的抗沖擊性，其阻尼性能仍然與未受損的水凝膠一樣有效。此外，不同鹽處理的PMHB水凝膠可以成功地焊接在一起，組裝成復(fù)合結(jié)構(gòu)，提高阻尼性能。因此，鹽焊接策略提供了一種簡(jiǎn)單和有效的方法來(lái)制造具有多組件的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，比基于單一組件材料的同質(zhì)結(jié)構(gòu)提供了更優(yōu)越的性能。

圖5. 可鹽焊接PMHB-Na₂SO₄水凝膠的抗沖擊性能。

本研究提出了一種鹽焊策略來(lái)克服可愈合水凝膠愈合率和機(jī)械強(qiáng)度之間的權(quán)衡問(wèn)題，這項(xiàng)工作將啟發(fā)高性能水凝膠材料的設(shè)計(jì)和應(yīng)用。

以上相關(guān)成果發(fā)表在Science Advances上。論文的第一作者為寧波大學(xué)2022級(jí)碩士研究生賈江鵬，通訊作者為寧波大學(xué)趙傳壯教授。西安交通大學(xué)秦立果教授為論文共同通訊作者。該工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金、寧波市青年科技領(lǐng)軍人才項(xiàng)目、寧波大學(xué)“力學(xué)+”交叉學(xué)科拔尖創(chuàng)新青年基金的支持。

論文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adr9834

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（責(zé)任編輯：xu）

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