協(xié)同變形變色現(xiàn)象在自然界中普遍存在，這種進(jìn)化特質(zhì)使生命體能夠在外界環(huán)境發(fā)生變化時進(jìn)行遠(yuǎn)程交流、偽裝甚至威懾，從而提高其生存能力。這一現(xiàn)象啟發(fā)了人們挖掘生物體協(xié)同變形變色背后的關(guān)鍵特征，并進(jìn)一步開發(fā)具有同步形狀變化和顏色調(diào)控功能的人工合成智能材料。其中，水凝膠因具備與多種顯色物質(zhì)良好的相容性以及脫水/吸水導(dǎo)致的可逆形變特性，在構(gòu)建此類材料方面展現(xiàn)出獨(dú)特的優(yōu)勢。如今，已經(jīng)有研究者成功將基于光學(xué)特性轉(zhuǎn)變產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)色與源于熒光特性變化的發(fā)光色（如發(fā)色團(tuán)、鑭系金屬配位或聚集誘導(dǎo)發(fā)光機(jī)制）引入到水凝膠體系中，但其協(xié)同變形變色性能依舊與自然界中生物體的水平相差甚遠(yuǎn)。其中一個關(guān)鍵原因在于水凝膠的變色與變形機(jī)制相互獨(dú)立，且形變大多依賴于梯度結(jié)構(gòu)或雙層水凝膠的構(gòu)筑，導(dǎo)致其顏色變化與形狀變形往往不能同步發(fā)生。雖然已有少數(shù)研究報道了在單一刺激下實(shí)現(xiàn)顏色與形狀同步變化的水凝膠體系，但這些體系仍需依賴不同的刺激響應(yīng)分子來實(shí)現(xiàn)上述行為。
近期，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)李闖教授團(tuán)隊(duì)報道了一種在單一光刺激下、依賴單一發(fā)色團(tuán)分子同時實(shí)現(xiàn)變形變色的光響應(yīng)水凝膠。通過合理分子設(shè)計，作者巧妙地將具有激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移（ESIPT）效應(yīng)引入到螺吡喃分子開關(guān)結(jié)構(gòu)中，實(shí)現(xiàn)了在光致異構(gòu)化（MCH→SP）過程中的協(xié)同熒光和電荷變化（圖1）。將此類螺吡喃分子接枝到高分子水凝膠后，分子熒光和電荷協(xié)同變化賦予了水凝膠材料同步的光致變形變色能力，成功將分子層面的耦合響應(yīng)同步到宏觀層面的凝膠協(xié)同多色轉(zhuǎn)變（紅→綠）與光控形變（向光彎曲）（圖2）。此外，通過在螺吡喃結(jié)構(gòu)中引入不同的取代基，作者也實(shí)現(xiàn)了協(xié)同顏色變化和背光彎曲的行為。重要的是，雖然變色與變形響應(yīng)是通過單一螺吡喃分子同步實(shí)現(xiàn)的，但二者響應(yīng)速度均可通過改變環(huán)境pH值、調(diào)控光照條件實(shí)現(xiàn)獨(dú)立調(diào)節(jié)，因此在仿生光驅(qū)動、三維信息加密及智能偽裝等領(lǐng)域展現(xiàn)出多場景應(yīng)用潛力。該工作通過單一化合物在單一刺激下實(shí)現(xiàn)多重仿生功能的協(xié)同調(diào)控，為開發(fā)具有同步響應(yīng)特性的仿生軟材料開辟了新型分子設(shè)計路徑。
圖2 水凝膠在可見光驅(qū)動下的協(xié)同顏色變化和向光彎曲行為。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202500857
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