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    中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所綠色催化課題組在離子液體結(jié)構(gòu)與溶劑極性的相關(guān)研究方面取得新進(jìn)展。最新成果發(fā)表在近期出版的《物理化學(xué)B》（The Journal of Physical Chemistry B, 2010, 114 (11), pp 3912–3920. DOI: 10.1021/jp911430t）。

    研究人員揭示了基于咪唑的羥基離子液體的獨(dú)特的極性特征，發(fā)現(xiàn)羥基對離子液體的極性呈現(xiàn)出明顯的區(qū)分效應(yīng)。通過溶劑顯色化染料和熒光探針分子表征，發(fā)現(xiàn)對于具有不同陰離子的非羥基的咪唑類離子液體，其極性都很相接近(E_T(30) = 50.7–52.6 Kcal/mol)。與非羥基離子液體相比較，羥基離子液體的極性范圍變寬(E_T(30) = 51.2–61.7 Kcal/mol)，且呈現(xiàn)出較強(qiáng)的陰離子依賴性。Kamlet-Taft溶劑參數(shù)和密度泛函理論計(jì)算表明這種羥基誘導(dǎo)的極性區(qū)分效應(yīng)主要是因?yàn)殛栯x子上引入羥基后，陰離子與羥基之間存在的離子氫鍵作用因?yàn)殛庪x子種類的不同而得到區(qū)分，由此導(dǎo)致離子液體與極性探針分子的作用強(qiáng)弱不同。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，螺吡喃-部花青平衡（Spiropyran-Merocyanine）作為一種極性敏感的探針反應(yīng)，在此類羥基離子液體中呈現(xiàn)出明顯極性響應(yīng)的溶劑化顯色、光致變色和熱回復(fù)行為。

    研究發(fā)現(xiàn)的“超極性”的羥基離子液體（[PF₆]，[NTf₂]和[ClO₄]），可以作為單一物質(zhì)而非混合物，用于填補(bǔ)介于水與普通溶劑間的極性空白，這種高極性的非酸和非水的離子介質(zhì)可廣泛用于合成與催化。本研究表明通過引入較高活性的基團(tuán)（例如羥基）能促進(jìn)陽離子-陰離子間的相互作用，并提供了一種設(shè)計(jì)和合成極性-特定離子液體的思路和方法。

The optimized geometries of six ILs from B3LYP/6-31+g (d,p). (a) [EMIm][AC], (b) [EMIm][Cl], (c) [EMIm][PF₆], (d) [HOEMIm][AC], (e) [HOEMIm][Cl], and (f) [HOEMIm][PF₆] (H-bond is indicated as dashed line).