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浙江大學(xué)非均相催化環(huán)氧化物與CO2的共聚研究發(fā)表在J. Mol. Catal. A: Chem., RSC Adv.,和 Polymer上

2013-11-07 來源：中國(guó)聚合物網(wǎng)

非均相催化環(huán)氧化物與CO₂的共聚，常生成聚碳酸酯和五元環(huán)碳酸酯兩種產(chǎn)物，產(chǎn)物選擇性一直以來合成的難題。本課題組在實(shí)現(xiàn)雙金屬氰化絡(luò)合物（DMCC）催化環(huán)氧丙烷/CO₂近全交替的研究基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)了新的雙組分催化體系，可近100%選擇性合成了五元環(huán)碳酸酯，且環(huán)氧單體近100%轉(zhuǎn)化。這是已報(bào)道的活性最高的非均相催化體系。尤其有產(chǎn)業(yè)意義的是，該催化體系對(duì)水不敏感，即使在環(huán)氧化物/H₂O=3/1(mol/mol)的條件下，產(chǎn)率和選擇性均在95%以上，而絕大部分已報(bào)道的催化體系則需在嚴(yán)格無水條件下才能獲得高的收率，由于均相催化劑可循環(huán)使用5次，因而本體系具有較大的工業(yè)價(jià)值。該工作發(fā)表在J. Mol. Catal. A: Chem. 2013, 379, 38-45 (作者：魏人建，張興宏*，杜濱陽，范志強(qiáng)和戚國(guó)榮) 。

迄今，高效催化多環(huán)氧化物如環(huán)氧樹脂與CO₂的偶合反應(yīng)合成多環(huán)碳酸酯還非常困難，這是因?yàn)榇蠖鄨?bào)道的催化體系對(duì)水敏感，而環(huán)氧樹脂體系本身含有羥基、且體系中的水分非常難除。采用上述雙組分催化體系，我們實(shí)現(xiàn)了一鍋法催化環(huán)氧丙烷(PO)，雙環(huán)氧化物和CO₂的交叉偶合反應(yīng)，可以同時(shí)制備兩種環(huán)碳酸酯，由于碳酸丙烯酯的生成，從而避免了其他有毒溶劑的使用。這既是“一箭雙雕”的反應(yīng)，同時(shí)又避免了有毒溶劑的使用，是典型的“綠色”反應(yīng)途徑。反應(yīng)所得的雙環(huán)碳酸酯與二元胺加聚，可得到含羥基的聚氨酯，從而提供了一種非異氰酸酯路線合成聚氨酯的新路線。相關(guān)工作發(fā)表在RSC Adv. 2013, 3, 17307-17313. (作者：魏人建，張興宏*，杜濱陽，范志強(qiáng)和戚國(guó)榮)。

另一方面，催化極性環(huán)氧單體與CO₂的共聚是CO₂共聚領(lǐng)域的難題。對(duì)于環(huán)氧氯丙烷(ECH)與CO₂共聚，已有報(bào)道在0^oC以下實(shí)現(xiàn)全交替共聚以及環(huán)狀副產(chǎn)物的抑制。我們?cè)诖呋趸揭蚁┡cCO₂全交替共聚的基礎(chǔ)上，又實(shí)現(xiàn)了在較高溫度下(25-60^oC)催化環(huán)氧氯丙烷(ECH)與CO₂共聚，將副產(chǎn)物環(huán)碳酸酯含量控制在5%左右，將碳酸酯鏈節(jié)含量提高至70%。盡管在環(huán)產(chǎn)控制上有進(jìn)步，但在交替度控制方面仍需要發(fā)展新的方法。這一工作發(fā)表在polymer，2013, 54, 6357-6362 (作者：魏人建，張興宏*，杜濱陽，范志強(qiáng)和戚國(guó)榮)。

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（責(zé)任編輯：徐）

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