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  近日，清華大學袁金穎教授、危巖教授、燕立唐研究員等人在Macromolecules期刊上發表題為“Controlling Vesicular Size via Topological Engineering of Amphiphilic Polymer in Polymerization-Induced Self-Assembly”的文章。在本文中，研究人員報道了通過聚合物誘導自組裝（PISA）中兩親性共聚物憎溶劑片段的拓撲工程制備尺寸可調的聚合物囊泡的方法。設想每種單體都具有其特定的分子體積和形狀，通過改變兩種單體的投料比人們可由RAFT共聚反應輕易地制備出具有不同拓撲結構的共聚物分子。分子拓撲結構的差異可能使人們獲得具有可變鏈堆積密度和可調納米結構的組件。在本文中，研究人員報道了一種通用和模塊化策略，該策略通過調節疏溶劑片段的拓撲結構來調節囊泡大小。

圖1：調節BzMA和SMA的進料比，由RAFT分散共聚調節囊泡尺寸。

圖2： PDMA-b-P(BzMA-co-SMA)-42k-x(x = 0,10,20,30,50,70,90,100)囊泡的TEM和DLS表征結果。

（a-h）PDMA-b-P(BzMA-co-SMA)-42k-x囊泡的TEM圖像：（a）x = 0，（b）x = 10，（c）x = 20，（d）x = 30，（e）x = 50，（f）x = 70，（g）x = 90，（h）x = 100；

（i）PDMA-b-P(BzMA-co-SMA)-42k-x囊泡的尺寸統計結果關于SMA質量分數的圖像；

（j）PDMA-b-P(BzMA-co-SMA)-42k-x囊泡的DLS曲線；

（k）PDMA-b-P(BzMA-co-SMA)-42k-x囊泡的數均直徑。

圖3：PDMA-b-P(BzMA-co-SMA)-88k-x(x = 0,20,40,60,80,100)的DLS和TEM表征結果。

（a）PDMA-b-P(BzMA-co-SMA)-88k-x的DLS曲線；

（b）PDMA-b-P(BzMA-co-SMA)-88k-x的數均直徑；

（c-h）PDMA-b-P(BzMA-co-SMA)-88k-x的TEM圖像：（c）x = 0，（d）x =20，（e）x = 40，（f）x = 60，（g）x = 80，（h）x = 100。

圖4：聚合物囊泡模型。

（a）通過PISA制備得到的親水性PDMA嵌段（綠色）與由BzMA（藍色）和SMA（粉紅色）組成的疏水性嵌段組裝形成的嵌段共聚物的模擬形貌的圖像，濃度SMA:CS情況如下：0（頂部），0.5（中間）,1.0（底部）。圖中沒有顯示溶劑情況；

（b）聚合物囊泡的平均半徑R與CS的函數關系；

（c）單個嵌段聚合物體積的平均值V，親溶劑嵌段鏈段的有效面積ah，完全伸展的疏溶劑鏈段的長度lc與CS的函數關系；

（d）幾何排列參數P與CS的函數關系。

圖5：以PDMA為大分子鏈轉移劑，在乙醇中RAFT分散共聚BzMA和FMA的示意圖。

圖6：PDMA-b-P(BzMA-co-FMA)-42k-x(x = 0,10,20,25,30)囊泡的TEM和DLS表征結果。

（a-e）PDMA-b-P(BzMA-co-FMA)-42k-x囊泡的TEM圖像：（a）x = 0，（b）x = 10，（c）x = 20，（d）x = 25，（e）x = 30；

（f）PDMA-b-P(BzMA-co-FMA)-42k-x囊泡尺寸統計對FMA質量分數的函數關系；

（g）PDMA-b-P(BzMA-co-FMA)-42k-x囊泡的DLS曲線；

（h）PDMA-b-P(BzMA-co-FMA)-42k-x囊泡的數均直徑。

  在本文中，研究人員證明了聚合物拓撲結構對納米結構自組織的重要意義。不同投料比的BzMA和SMA發生RAFT分散共聚可實現PDMA-b-P(BzMA-co-SMA)共聚物拓撲結構的系統調節，從而制備出尺寸范圍從200到1500nm的聚合物囊泡。此外，具有適當拓撲結構的PDMA-b-P(BzMA-co-SMA)共聚物也可以實現具有高階納米結構（包括LCM和LCV）的聚合物組件，表明其具有廣泛的調節能力。聚合物拓撲結構對囊泡尺寸的調節能力通過不同拓撲結構共聚物的不同鏈堆積參數合理化，并通過粗粒度分子模擬驗證。上述發現通過BzMA和FMA的RAFT分散共聚進一步推廣應用，制備得到尺寸可控的聚合物囊泡。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.macromol.7b02039