水凝膠是一種具有大變形,高含水率以及良好的生物相容性的材料。因此水凝膠在有機體上的應用具有相當大的潛力。目前針對水凝膠的應用研發(fā)包括藥物輸送,有機繃帶,柔性機器人等。因此水凝膠通常與其他材料一同使用,這就涉及水凝膠的溶脹、失水、粘接和斷裂問題。目前針對水凝膠的力學理論研究,主要精力集中于基于高分子物理統(tǒng)計模型發(fā)展而來的連續(xù)介質力學模型。雖然該理論框架被廣泛應用,但是目前越來越多的實驗現象表明,現有的連續(xù)介質力學模型存在一些問題,需要更多的理論工具來解釋水凝膠的紛繁復雜力學行為。
水凝膠是一類包含了聚合分子網絡結構和水分子的聚合物材料。水凝膠的彈性和斷裂行為都受其含水量的影響。大量的實驗數據顯示,目前基于平均場假設的Flory-Rehner理論(F-R理論)具有一些局限性,無法正確地描述含水量(或與之對應的聚合物分數)的變化對水凝膠彈性模量的影響。同樣地,Lake-Tomas理論也無法正確預測在不同含水量條件下水凝膠斷裂韌性的變化。在這項工作中,劉子順教授團隊測量了聚丙烯酰胺(PAAm)凝膠在不同含水量下模量的變化規(guī)律。實驗發(fā)現其結果與F-R模型的預測矛盾,除此之外還發(fā)現PAAm凝膠在溶脹和脫水狀態(tài)下有明顯標度律行為。
圖 1 PAAm凝膠的聚合物分數Φ與彈性模量E之間的雙對數坐標關系圖,在溶脹過程中的標度指數為0.56,在脫水過程中的標度指數為2.3。
圖 2 水凝膠的吸水溶脹過程 圖 3水凝膠的失水收縮過程
劉子順教授團隊通過引入標度理論(Scaling Law)來解釋該實驗現象。研究發(fā)現,水凝膠的彈性模量由水凝膠的分子鏈密度以及每條分子鏈所含彈性能Feι相關,在標度理論中表示為E(Φ)≈υ·Feι。通過數學推導,該團隊得出了與實驗高度一致的標度關系,即在失水過程中(Φ>Φ0),E(Φ)~Φ2.3,且在吸水過程中(Φ<Φ0),E(Φ)~Φ0.56。
劉子順教授團隊還發(fā)現了水凝膠的模量與斷裂能之間的隱秘關系。眾所周知,水凝膠在溶脹過程中會變硬且變脆,反之則變軟易拉。水凝膠的斷裂理論建立在Lake Thomas的理論模型之上,該模型認為水凝膠的斷裂能Γ0由穿過裂紋的分子鏈密度以及破壞每條分子鏈所需的能量U決定,用標度律可以表示為
。有趣的是,該團隊研究發(fā)現在標度理論的視角下,PAAm水凝膠的模量E與它的斷裂能Γ0存在一致性。因此他們將標度理論應用于水凝膠的斷裂問題,提供了更好的理論預測。該研究結果表明,水凝膠的彈性模量與斷裂閾值具有同構性,有可能僅通過研究其彈性模量,就可以在一定程度上替代對軟物質斷裂閾值的研究。
圖 4 利用標度理論預測水凝膠的斷裂閾值
以上成果發(fā)表在Extreme Mechanics Letters上. 論文的第一作者為西安交通大學航天航空學院國際力學應用中心的博士生李子謙(Ziqian Li),通訊作者為西安交通大學國際應用力學中心劉子順(Zishun Liu)教授。合作者有新加坡南洋理工大學Teng Yong Ng副教授和美國休斯頓大學Pradeep Sharma教授。
李子謙和劉子順感謝國家自然科學基金委的資助(項目號:11572236;11820101001).
文章鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2352431619302858
- 西南林大杜官本教授、楊龍研究員團隊 Nat. Commun.:碳化聚合物點誘導結晶域集成取向調控構建強健和堅韌水凝膠 2025-07-07
- 中山大學吳丁財/黃榕康/鄭冰娜/王輝團隊 Adv. Mater.:具有長駐留性的可注射多孔炭納米酶水凝膠實現腫瘤的協(xié)同治療 2025-07-04
- 重醫(yī)大毛翔團隊、哈工大賀良燦團隊 Small 綜述:復合水凝膠的創(chuàng)新與應用-從聚合物體系到摻金屬離子和功能性納米材料增強型結構 2025-07-04
- 北師大汪輝亮教授課題組 AFM:基于部分水解聚丙烯腈制備具有形狀記憶效應和超高彈性模量的非芳香室溫磷光水凝膠 2025-04-08
- 普渡大學竇樂添教授團隊 Angew: 力學性能可調控的拓撲聚合物晶體 2022-10-14
- 北師大汪輝亮教授課題組:具有高拉伸強度和高模量的形狀記憶水凝膠 2018-09-17
- 香港中文大學(深圳)朱賀/大連理工大學阮雪華 Adv. Sci.:高性能聚(氨酯-脲)彈性體硬段團簇結構的調控 2024-04-15