近日,華東理工大學化工學院王義明特聘研究員與郭旭虹教授團隊在非平衡態超分子自組裝領域的研究中取得了新進展,研究工作以“Transient supramolecular hydrogels formed by aging-induced seeded self-assembly of molecular hydrogelators”為題在線發表在國際著名期刊Advance Science(IF=15.804)上。
非平衡態超分子組裝廣泛存在于生物系統,賦予生命體復雜的結構和獨特的功能。在人工體系構筑非平衡態超分子組裝系統將不僅有利于促進對生命系統的理解,還將有助于對新型軟物質材料的設計與開發。因此,對人工合成型非平衡態超分子組裝系統的構筑與研究具有重要意義。
在該研究工作中,該團隊利用分子老化誘導成核組裝的控制手段,實現了具有瞬態特性的超分子水凝膠材料的制備。研究人員在一前期構筑的模塊化超分子組裝體系(Angew.Chem. Int.Ed.2019, 58,3800;J. Am. Chem. Soc.2019, 141, 2847)基礎上,發現通過對模塊分子進行溫和的老化處理,即可誘導改變后續分子的組裝路徑,由自發條件下的親熱力學控制轉變為親動力學控制,組裝形成一種獨特的亞穩態超分子水凝膠材料。進一步研究發現,體系中的組裝前體分子在老化處理過程中,自組裝成納米級的聚集體,該聚集體作為成核中心,改變了分子組裝成核過程,誘導組裝過程轉變為親動力學控制型,最終形成動力學控制的超分子組裝產物。該超分子凝膠表現出獨特的瞬態特性,其結構隨時間可進行緩慢的演變,最終轉變為相對穩定的凝膠狀態。
這種分子老化誘導瞬態超分子水凝膠的合成,不僅為非平衡態超分子自組裝體系的構筑開辟了一條新的簡便方法,而且還展示了分子老化對超分子組裝過程的重要影響,在未來的超分子組裝研究中不容忽視。
華東理工大學化工學院為該工作的第一完成單位,論文的第一作者為該院特聘研究員王義明,通訊作者為合作伙伴荷蘭代爾夫特理工大學的Jan H. van Esch教授,郭旭虹教授在該工作開展過程中提出了寶貴的建議,并在材料表征上提供了支持和幫助。該項目得到了國家自然科學基金、華東理工大學創新人才計劃專項項目的支持。
論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201902487
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