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  近年來，隨著對便攜式/可穿戴電子產品、電動汽車的需求不斷增加，高能量密度儲能器件的發展被迅速推動。然而，傳統液體電解質由于充放電過程中容易生成鋰枝晶從而刺穿隔膜引發短路，以及在彎曲變形過程中容易造成電解液泄漏，可能會引發嚴重的安全問題。因此，不少人提出了固態電解質的概念，以其可靠的機械性能，阻燃性和固/固界面間可能發生較慢的副反應來消除液態電解質的缺點。

  離子液體(ILs)具有高離子導電性、不易燃燒、熱穩定性和電化學穩定性好、揮發性低等優點，是替代傳統有機液體電解質的理想選擇。此外，ILs還可以通過共價鍵與聚合物網絡連接，或以自身為單體合成固態聚合物，即聚離子液體(PILs)。PILs不僅繼承了單體ILs的優點（阻燃性、熱穩定性和電化學穩定性），還保持了聚合物的強機械韌性。將ILs固定在PILs基體上的材料類似于凝膠聚合物電解質(GPE)，可以使其成為兼顧ILs和骨架材料優點的離子凝膠電解質(Ionogel)。

  近期，來自湖南工業大學的廖海洋以及電子科技大學張永起團隊合作報道了一系列以環氧基功能化咪唑類ILs為基體，并通過光聚合制備出具有雙交聯/網絡結構的聚合物電解質，其電化學性能可通過控制網絡密度進行調節。

圖1 PIL-PEI的合成示意圖：(a) 雙功能離子液體的制備; (b) 雙交聯凝膠電解質的制備

（圖片來源：Chem. Eng. J.）

  其中，一類通過環氧ILs與聚乙烯亞胺(PEI)，聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)進行雙交聯聚合制備出準固態PILs電解質(PIL-PEI)（如圖1）。該電解質良好的阻燃性與熱穩定性保證了電解質在鋰離子電池中應用時的安全性，且其電導率與鋰離子遷移率分別可高達1.03 mS cm^-1與0.47，電化學窗口相比于液態電解質拓展至5 V (vs Li/Li⁺)以上。采用PIL-PEI組裝的半電池在0.1 C倍率下的初始放電比容量和庫侖效率分別為165 mAh g^-1和99%，當循環200次后，其容量保持率為97.1%。

圖2 PIL-PEI的熱穩定性與電化學性能研究：(a) 熱穩定性; (b-c) 阻燃性; (d-f) 電解質電化學性能; (g-i) 電解質的電池應用性能

（圖片來源：Chem. Eng. J.）

  而在不同倍率性能測試中，當電流密度增加至5 C后，其依舊可達到87.1 mAh g^-1可觀的放電比容量（圖2）。此外，由此電解質組裝的軟包電池在不同程度的破壞條件下，依舊可成功點亮LED燈，這一現象證明了以PIL-PEI為電解質的軟包電池在柔性/可穿戴設備上有潛在的應用前景（圖3）。

圖3 PIL-PEI軟包電池應用情況

（圖片來源：Chem. Eng. J.）

  基于上述工作，研究者將1-乙基-3-甲基咪唑雙(三氟甲磺酰)亞胺(EMIm-TFSI)固定于交聯環氧聚離子液體和聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-HFP)的雙網絡中（圖4），制備出一種強柔韌、不燃的高離子導電性雙網絡離子凝膠電解質(DN-Ionogel)。

圖4 DN-Ionogel的合成示意圖

（圖片來源：ACS Appl. Mater. Interfaces）

  得益于雙網絡結構，DN-Ionogel可以承載300 wt%的EMIm-TFSI且不發生流失，同時不犧牲其力學性能，從而產生高達1.8 mS cm^-1的高離子電導率。將制備好的DN-Ionogel電解質組裝成LiFePO₄的半電池，該電池在0.5 C的電流密度下其初始放電比容量為150.5 mAh g^-1，庫侖效率為99%。在經過200次循環后，其放電容量仍然保持初始放電容量的98%，同時還有98%的庫侖效率。由DN-Ionogel組裝成的軟包電池可成功點亮二極管(LED)和維持多功能手表工作長達7天以上（圖6）。

圖5 DN-Ionogel的物理性質與電化學性能研究：(a) 力學性能; (b) 熱穩定性; (c) 阻燃性; (d-f) 電解質的電化學性能; (g-h) 電解質的電池應用性能

(圖片來源：ACS Appl. Mater. Interfaces)

圖6. DN-Ionogel軟包裝電池應用情況

(圖片來源：ACS Appl. Mater. Interfaces)

  綜上，聚離子液體電解質可通過形成雙交聯網絡以及構筑雙網絡結構來保證電解質的機械性能和電化學性之間的平衡，而探究聚合物電解質網絡結構的大小與其電化學性能之間的關系，對后期探尋高性能聚合物電解質體系有著重要意義。

  原文作者：1. Ling Liang, Wenfang Yuan, Xianhong Chen and Haiyang Liao

  DOI:10.1016/j.cej.2021.130000

  2. Ling Liang, Xianhong Chen, Wenfang Yuan, Han Chen, Haiyang Liao, and Yongqi Zhang

  DOI: 10.1021/acsami.1c06077

  原文鏈接：

  1.https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894721015849

  2.https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.1c06077