氣泡作為典型的氣液混合體系是一種重要的界面流體動力學現象。在日常生活和工程領域都有廣泛的應用,包括電化學反應、微流控、熱交換器、礦物浮選和傳質等領域。例如,微流控系統中的氣泡會阻塞微通道,從而阻礙微器件的基本功能;電極上附著氣泡會降低電化學反應速度。以往對氣泡的研究主要集中在定向輸運、超疏氣表面、爆破機理、傳質、和粘附/反粘附等方面。了解氣泡在大孔材料表面的演化,包括產生、生長、聚結、破裂和漂浮,是氣泡相關應用的關鍵。然而,由于氣泡的透明性和低對比度,人們對氣泡在固液界面上的演化仍然缺乏認知。此外,現有的研究還不足以揭示氣泡演化過程中的氣液交換,這限制了大孔和介孔材料的發展。
鑒于此,大連理工大學張淑芬教授和伊利諾伊大學香檳分校化學與生物分子工程系的楊宏(Hong Yang)教授合作,以潤濕性控制的形狀記憶3D反蛋白石和2D碗狀光子晶體作為大孔載體,引入活性二氧化錳,通過跟蹤過氧化氫的催化析氧,在一個簡單的系統中便可直觀地分析氣泡的產生、生長、聚結、破裂和漂浮過程。
圖 1. a)大孔材料表面氣泡演化示意圖; b) 壓力誘導圖案化后氣泡演化示意圖。
氣泡的演化伴隨著氣液交換,導致薄膜體系有效折射率的變化,從而引起結構顏色的紅移或藍移。因此,氣泡演化和相應的氣液交換可以通過結構色進一步被揭示。當薄膜浸入30% 過氧化氫溶液中時,由于有效折射率的增加,局部潤濕引起結構色紅移。與此同時,過氧化氫穿過光子晶體與下表面的活性二氧化錳接觸,觸發催化析氧,氧氣穿過大孔在上表面成核并聚集,形成附著氣泡。隨著氧氣泡的富集,氣泡不斷生長。由拉普拉斯壓力觸發的氣液交換使相應的反蛋白石的有效折射率降低,從而導致結構顏色的藍移。氣泡破裂或漂浮后,液體再滲透到相應的大孔中,由于有效折射率的增加而再次導致結構色紅移。
圖 2.大孔材料表面氣泡演化過程的光學顯微照片和數碼照片
圖 3.壓力編碼前后大孔材料表面氣泡演化過程中相應的光譜、粘附力以及析氧量
氣泡演化過程中,受表面潤濕性的調控,結構色紅移或藍移程度直觀的反映了大孔材料內的氣液交換強度。通過壓力誘導大孔變形可以有效的調節3D反蛋白石和2D碗狀光子晶體的表面浸潤性,從而調控氣液交換強度以及氣泡粘附力。
圖 4.壓力編碼前后3D反蛋白石和2D碗狀光子晶體表面微結構的變化
圖 5.壓力編碼3D反蛋白石相關的反射光譜以及2D碗狀光子晶體氣泡浸潤性的變化
對于不同潤濕性液體,為了觀察氣泡的演化過程,復合膜應該具備可調節的顏色對比度。壓力引起的大孔變形調節了表面潤濕性,從而在過氧化氫溶液中增強了氣泡覆蓋區域與背景的顏色對比度。因此,它可以用于不同濃度過氧化氫溶液中氣泡的演化分析,進一步可推廣為不同表面張力的溶液體系。此外,壓力誘導的大孔變形可以通過乙醇潤濕得到恢復。
圖 6.壓力編碼后3D反蛋白石表面的氣泡演化過程
對于2D碗狀光子晶體,表面納米結構的變形賦予了氣泡的可操作性,并調節了氧氣的析出速率。碗的可逆變形,可實現氣泡附著與反附著的切換。它有效地提高了我們對氣泡演化過程的理解,并在信息編碼、催化、膜科學、結構電極和流體傳質方面有潛在的應用價值。
圖 7.壓力編碼后2D碗狀光子晶體表面的氣泡操縱過程
相關成果近日發表在《Chemical Engineering Journal》上,DOI:10.1016/j.cej.2021.130859。論文的通訊作者為大連理工大學張淑芬教授,第一作者為化工學院博士生齊勇。
原文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S138589472102444X
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