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  復雜晶體具有高配位數、低晶格對稱性的結構特征，是簡單晶體（如FCC、 BCC晶格）和準晶之間的重要橋梁。復雜晶體獨特的結構特征使其在光學，催化，納米材料等領域有著不可估量的應用前景。大量的復雜晶體已在金屬及其合金中被發現，而且在一些軟物質體系（如嵌段共聚物、樹枝狀聚合物、液晶等）中同樣也發現了類似的復雜拓撲密堆相。作為復雜晶體的典型代表，χ相（也稱A12）是金屬α-Mn的晶體結構，每個晶胞包含58個原子（如圖1所示），這些原子形成了極其復雜的Frank-Kasper-like多四面體密堆積結構。正是由于其極為復雜的晶體結構，復雜晶體χ相在結構色、雜化材料、電子顯示等多功能材料開發方面極具潛力。膠體粒子能夠自發地排列形成各種簡單晶體甚至是準晶，但至今在膠體領域還沒有發現復雜晶體χ相。因此，如何利用簡單的膠體粒子基元自組裝構筑極其復雜的晶體χ相，進而揭示其組裝規律及動力學機制，是一個非常有趣且具有挑戰性的問題。

  針對上述問題，中科院長春應化所高分子物理與化學國家重點實驗室李占偉副研究員和孫昭艷研究員團隊，基于他們前期發展的軟兩面神和補丁粒子模型及介觀動力學模擬方法（Soft Matter, 8, 6693, 2012; Soft Matter, 10, 5472, 2014; Soft Matter, 12, 741, 2016; Self-Assembling Systems: Theory and Simulation (John Wiley & Sons, Ltd.), pp. 109-133, 2016; Soft Matter, 14, 7625, 2018），提出了利用最簡單的軟兩面神膠體粒子自組裝策略來構筑復雜團簇晶體χ_c相的新思路。

圖1：利用軟兩面神膠體粒子自組裝構筑復雜團簇晶體χ_c相的設計策略。

  如圖1所示，軟兩面神粒子首先自組裝形成具有特定尺寸分散性的膠體團簇，這些膠體團簇會進一步堆積形成具有高配位數、低晶格對稱性特征的復雜團簇晶體χ_c相。

圖2：關于軟兩面神膠體粒子的補丁大小β和體系密度ρ的自組裝相圖及典型的膠體團簇晶體。

  如圖2所示，調節軟兩面神膠體粒子的補丁大小和補丁相互作用，可以有效地調控膠體團簇的形狀和尺寸分散性；調節體系的密度，不同形狀和尺寸的膠體團簇會進一步堆積形成包括團簇晶體χ_c相在內豐富的團簇晶體結構。他們的研究發現，對于團簇晶體χ_c相，尺寸較大的膠體團簇具有較大的Voronoi體積，而較大的Voronoi體積實現了其較高的配位數，團簇特定的尺寸分散性實現了構筑χ_c相所需的多種配位數的要求（圖3）。

圖3：模擬得到的χ_c相的結構特征：（a）徑向分布函數，(b)-(d) 配位數分布，(e)-(h) 典型的二維散射圖。

  他們的動力學模擬結果揭示：團簇晶體χ_c相是由兩面神膠體粒子經過典型的兩步自組裝形成的，首先兩面神膠體粒子快速形成小的膠體團簇，小團簇并不穩定，相互之間會進一步融合形成具有特定尺寸的較大團簇，同時伴隨著團簇間的粒子交換，膠體團簇最終堆積形成復雜的團簇晶體χ_c相（圖4）。

圖4： 兩面神膠體粒子自組裝形成χ_c相的動力學過程：（a）團簇質心徑向分布函數及（b）團簇尺寸分布隨時間的變化，（c）不同模擬時刻的形貌圖。

  而且，他們發現在團簇晶體χ_c相形成以后，團簇之間仍然存在著大量的粒子交換，團簇間的動態粒子交換是穩定復雜團簇晶體χ_c相的重要因素（圖5）。

圖5：χ_c 和 BCC_c 相平衡以后膠體團簇間粒子交換的概率以及頻次分布。

  目前，實驗上基于超支化聚合物、聚合物膠束、聚合物接枝納米粒子等體系已經能夠制備各種軟兩面神膠體粒子，而且利用兩面神膠體粒子可以很容易地實現各種具有導電、導熱、磁性的無機和聚合物材料的復合。鑒于此，他們的理論模擬結果將為實驗上設計并制備新型復雜膠體團簇晶體材料提供新的思路和重要的理論幫助。

主封面，圖片來源 J. Phys. Chem. Lett.

  該工作近期以“Intercluster Exchange Stabilized Novel Complex Colloidal χ_c Phase”為題發表于J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 36, 8872–8881上, 并被選為主封面文章。長春應化所孫玉偉博士為該論文的第一作者，長春應化所李占偉副研究員為該論文的通訊作者，長春應化所孫昭艷研究員為共同通訊作者。特別感謝吉林大學呂中元教授、加拿大麥克馬斯特大學史安昌教授、復旦大學李衛華教授、清華大學燕立唐教授等各位老師在本工作完成中給予的有益討論和幫助。本研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃和中國科學院青年創新促進會的資助。

  論文信息： Yu-Wei Sun, Zi-Qin Chen, You-Liang Zhu, Zhan-Wei Li*, Zhong-Yuan Lu, Zhao-Yan Sun*, Intercluster Exchange Stabilized Novel Complex Colloidal χ_c Phase, J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 36, 8872–8881.

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.jpclett.1c01916