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  兩性離子型水凝膠的網鏈可通過靜電水合作用形成水化層，從而防止細菌、蛋白質等物質的黏附在材料表面，在生物、防污領域具有極大應用價值。然而，兩性離子型水凝膠由于含水量較高而引發聚合物濃度低、分子鏈間作用弱等問題，最終導致其機械性能較差。通過將兩性離子聚合物與其它合成聚合物/填充材料復合是提高兩性離子型水凝膠的重要解決途徑之一，然而同時這也會降低網絡中的兩性離子聚合物濃度，使其兩性離子特征被削弱。因此，亟需從分子設計層面開發出一種新型的純兩性離子型水凝膠。

示意圖  含苯環及咪唑鹽的兩性離子型單體結構及其凝膠網絡結構

  針對上述問題，本文制備了一種同時含苯環和咪唑結構的兩性離子型單體（VBIPS），用其制備了一種高韌性純兩性離子型水凝膠。為更好研究其微觀增韌機制，本文同時設置了三組對照組凝膠，包括可商業直接購買的常用兩性離子型單體水凝膠（SBAA、SBMA）以及僅含苯環結構的DVBAPS水凝膠。

圖1  兩性離子型水凝膠的結構表征及拉伸性能表征

  通過與參照組水凝膠的形態、拉伸性能比較后發現，在同時引入苯環和咪唑鹽后，VBIPS水凝膠能在水中能抵御溶脹，同時其拉伸性能遠遠優于三組參照水凝膠，拉伸韌性達到了SBAA水凝膠的40倍。

圖2  兩性離子型水凝膠的斷裂行為表征

  在裂紋擴展過程中，VBIPS水凝膠可通過裂口鈍化在一定程度上延緩大尺寸（3 mm）裂紋的擴展，其斷裂能達到SBAA水凝膠的近60倍。斷裂特征尺寸計算顯示相較于其他三組參照水凝膠，VBIPS水凝膠裂紋尖端的能量耗散區更大，其抵御裂紋能力更強。

圖3  兩性離子型水凝膠的微觀結構形態及流變測試結果

  作者隨后探討了VBIPS水凝膠的增韌機制，發現隨著苯環和咪唑鹽的引入，VBIPS水凝膠的轉變溫度提升到了室溫以上，因此在室溫下能夠通過顯微鏡觀察到微相分離結構（宏觀不透明）。而三種參照組凝膠則在室溫下保持均一透明。時溫疊加曲線分析顯示VBIPS水凝膠中的兩相結構，即強弱相的強度存在明顯分布，且強相部分被明顯增強。在外力的作用下，弱相耗散能量，強相維持固態。

圖4  環境pH值對VBIPS水凝膠的影響

  此外，VBIPS聚合物網鏈的電荷情況受環境pH值的影響。VBIPS凝膠的等電點在pH值5附近，且在等電點左右機械性能最佳；過酸或者過堿性都會破壞靜電相互作用及pi-pi堆疊而削弱材料整體的機械性能。

圖5  VBIPS水凝膠的自愈合功能

  VBIPS水凝膠還具備自愈合功能。借助酸處理可以使物理交聯點在酸性環境下的解離并在中性環境下的重建，從而提高鏈段運動能力、增強水凝膠的自愈合效果。

圖6  兩性離子型水凝膠的防細菌粘附性能

  苯環和咪唑鹽的引入在短時間尺度內不會影響水凝膠的防污效果，但從長時間尺度下水凝膠的防污效果仍然會由于網絡中疏水單元的增加而削弱。通過鹽水刺激引發網鏈的反聚電解質效應可釋放已粘附的細菌從而達到自清潔的目的。

圖7  基于VBIPS離子凝膠的柔性電子器件

  通過溶劑置換引入咪唑鹽離子液體可獲得導電性、延展性較佳的離子凝膠。該凝膠能夠在極端環境（-50℃）下保持不錯的電導率及可扭轉性，并能用于監測手指運動。

  上述工作以“Molecularly Engineered Zwitterionic Hydrogels with High Toughness and Self-Healing Capacity for Soft Electronics Applications”為題發表在材料領域權威期刊《Chemistry of Materials》上，通訊作者為浙江工業大學的鄭司雨副研究員和楊晉濤教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.1c02781