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  電介質(zhì)電容器由于其超高的功率密度（10⁴~10⁸ W kg^-1），是醫(yī)療除顫器、工業(yè)激光器、電磁炮高能武器系統(tǒng)等脈沖功率應(yīng)用的關(guān)鍵部件，尤其是隨著新能源的發(fā)展，在光伏/風(fēng)力發(fā)電機(jī)并網(wǎng)、新能源電動(dòng)汽車等領(lǐng)域展現(xiàn)了廣闊的應(yīng)用前景。其中，成本低、易加工、耐高電壓的聚合物薄膜是目前廣泛應(yīng)用的電容器電介質(zhì)材料。然而，由于聚合物薄膜熱穩(wěn)定性差，難以直接在高溫高電場(chǎng)環(huán)境下工作。因此，工業(yè)界通過引入冷卻系統(tǒng)，降低電容器工作環(huán)境溫度。以混合動(dòng)力汽車換能器中的電容器為例，為使目前商用的雙向拉伸聚丙烯（BOPP）薄膜材料正常工作，需要冷卻系統(tǒng)將工作環(huán)境溫度從高達(dá)150 °C降至80 °C以下，這不可避免地增加了動(dòng)力系統(tǒng)的質(zhì)量和體積，降低能源使用效率。針對(duì)這一難題，需要實(shí)現(xiàn)在高溫實(shí)際工作環(huán)境下具有高儲(chǔ)能密度和效率（超越BOPP在室溫下的性能），并且可以長(zhǎng)期穩(wěn)定工作的電介質(zhì)材料。

  中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)李曉光教授、殷月偉教授團(tuán)隊(duì)在高溫儲(chǔ)能電介質(zhì)電容器領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。研究者首先通過控制聚酰胺酸（PAA）向聚酰亞胺（PI）轉(zhuǎn)化的熱化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程，得到了具有不同PI含量的PI-PAA共聚物。通過綜合PI的耐高溫特性和PAA較高的介電常數(shù)和較寬的帶隙，獲得了0.87PI-0.13PAA這種更為優(yōu)異的高溫儲(chǔ)能聚合物電介質(zhì)材料。

圖1. PI-PAA共聚物及納米復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)表征。（a）PI-PAA共聚物的傅里葉變換紅外光譜。（b）不同熱處理溫度制備的PI-PAA共聚物中的PI含量。（c）添加0.1%體積分?jǐn)?shù)氮化硼納米片的復(fù)合材料經(jīng)腐蝕處理后表面的掃描電子顯微圖像，（d）和（e）是其中硼元素和氮元素的能譜掃描圖。

  更進(jìn)一步地，研究人員在0.87PI-0.13PAA聚合物材料中摻入傾向于平行薄膜表面排布的氮化硼納米片（BNNS）。由于界面效應(yīng)，極少量的BNNS添加（＜0.3 vol%）即導(dǎo)致了介電常數(shù)的顯著提升（~18%），相關(guān)結(jié)果也被理論模擬很好地描述。而且，得益于BNNS的高熱導(dǎo)、高絕緣等特性，材料擊穿強(qiáng)度也得到了優(yōu)化。在混合電動(dòng)汽車中電容器的實(shí)際工作條件下（150 °C, 200 MV m^-1），最優(yōu)組分復(fù)合材料0.87PI-0.13PAA+0.1 vol% BNNS的儲(chǔ)能密度達(dá)到~1.38 J cm^-3，效率高于96%，且在經(jīng)歷20000次循環(huán)充放電測(cè)試以及35天耐受性測(cè)試后儲(chǔ)能性能依然穩(wěn)定。該儲(chǔ)能密度是目前已報(bào)道高溫聚合物基復(fù)合材料中最高的，是BOPP薄膜電容器室溫環(huán)境、相同場(chǎng)強(qiáng)下儲(chǔ)能密度的3.5倍。此外，PI-PAA是生產(chǎn)PI過程中的中間產(chǎn)物，可輕易通過調(diào)整已大規(guī)模商用的PI薄膜的生產(chǎn)線得到，具有良好的可擴(kuò)展性。由于PI-PAA制備溫度低于PI，甚至有可能進(jìn)一步降低生產(chǎn)成本。該介電儲(chǔ)能材料具備在電動(dòng)汽車、功率電力電子等系統(tǒng)高溫環(huán)境中應(yīng)用的潛力。

圖2. 0.87PI-0.13PAA基復(fù)合材料的介電性能表征和模擬。（a）復(fù)合材料介電常數(shù)的頻譜。（b）復(fù)合材料介電常數(shù)與摻入納米片的體積分?jǐn)?shù)關(guān)系的實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果。（c）聚合物與納米片界面區(qū)域的介電常數(shù)隨與納米片表面距離的變化關(guān)系。（d）不同納米片含量的復(fù)合材料的截面介電常數(shù)分布。

圖3. 在150 °C，200 MV m^-1下0.87PI-0.13PAA+0.1 vol% BNNS復(fù)合材料的（a）20000次充放電循環(huán)測(cè)試和（b）35天高溫耐受性測(cè)試。

圖4. 在150 °C下0.87PI-0.13PAA+0.1 vol% BNNS復(fù)合材料的儲(chǔ)能性能與其他高溫電介質(zhì)材料的儲(chǔ)能性能比較。

  相關(guān)成果以“Scalable polyimide-poly(amic acid) copolymer based nanocomposites for high-temperature capacitive energy storage”為題在線發(fā)表在《先進(jìn)材料》（Adv. Mater.）雜志上。中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理學(xué)院和合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心博士生戴智展、包志偉和丁崧為論文共同第一作者，李曉光教授和殷月偉教授為論文通訊作者。該項(xiàng)研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)“雙一流”人才團(tuán)隊(duì)平臺(tái)項(xiàng)目的資助。

  文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202101976