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  隨著世界經濟發展與工業進步，廢氣排放和水污染問題日益突出，世界上仍有許多國家、地區無法獲得清潔、安全的水和空氣，影響人類健康的大多數疾病都與水、空氣污染有關。推進環境水、空氣污染物的綠色控制及可持續低碳自然資源的高效利用，是發展節能減碳與減污降排事業的有效途徑之一。高級氧化技術（Advanced Oxidation Process，AOPs）因能產生高氧活性的羥基自由基（OH?）（氧化還原電位～2.8 V），能快速分解幾乎所有的絕大多數有機污染物或滅活病毒及細菌，受到世界范圍內的廣泛關注。電芬頓（Electro-Fenton，EF）作為一種新興的綠色氧化技術，可電化學合成清潔的H₂O₂及活化生成強氧化性的OH?。然而，當前電芬頓技術仍存在低H₂O₂生產效率、復分解、低氧氣傳質效率以及采用液態電解質或昂貴的離子交換膜等技術瓶頸，嚴重制約了其進一步規模化生產與廣泛應用。本項工作提出一種全新的固態EF反應策略，并以多孔性天然木材為載體，在腔壁表面構筑具有雙網絡聚合物-離子、水分子高效輸運結構的木材準固態離子導體，與陽極、陰極流室構建固態電芬頓系統。通過引入空氣、水，即可在陰極流室連續生成高濃度的H₂O₂，并能在室溫條件下活化大量的OH? 持續高效礦化降解水體、氣態有機污染物。

  劉德桃課題組受樹木自然生長過程中水分子、離子運輸機制啟發，開發了一種木材腔壁微納米表面操縱技術，由天然木材直接加工成了一種新穎的具有離子、水分子輸運結構的木材準固態離子導體，同時還保存了天然木材獨特的從上到下能夠定向運輸離子、水分子的微通道，并在腔壁表面形成了一種2D-雙網絡聚合物-離子功能結構，可高效輸運O₂、H₂O及離子電荷，實現可持續的固態電芬頓反應機制，使其無論在空氣、水流動過程中均可高效率生成H₂O₂及OH?。

  充分利用多孔性天然木材的結構優勢，通過光聚合及冷凍鹽析技術在木材腔壁表面構筑雙網絡聚合物-離子輸運結構，制備木材準固態離子導體使其替代傳統液態電解質和離子交換膜，利用其優異的離子電荷輸運機制及連續貫穿的胞腔結構優勢，以及陰極流室內部形成的高效穩定氣-液-固三相界面，可持續穩定地電化學合成高濃度的H₂O₂及活化生成巨量的OH?。

 

  充分利用固態電芬頓策略可極大促進了H⁺、O₂的傳質以及電子轉移效率，相比傳統電芬頓技術相同條件下H₂O₂產量增加了近6倍，且陽極氧化H₂O產生的O₂和H⁺亦可通過WSIC持續為陰極流室H₂O₂的2e電化學合成提供原料協同保障。在水流速為66.4 mL h^-1和空氣通量為0.8 L min^-1時，可連續合成高濃度的H₂O₂（60min，高達499.0 mg L^-1濃度），且僅通入空氣時可累積極高濃度的H₂O₂（120 min，4940 mg L^-1濃度）。

  通過FeOCl在寬pH區間內Fe³⁺/Fe²⁺優異的氧化還原循環效率，苯甲酸檢測OH? 的激發峰強度提升近4倍，對高流速（341.0 mL h^-1）的酸性RhB溶液（10 mg L^-1）長周期實時去除率高達99.9%，中性環境下亦可達到96.8%，不僅如此，其還對其他難降解水體有機物如鹽酸四環素(TH)和對硝基苯酚(PNP)等具有高效的分解能力；此外，室溫條件下可持續礦化極為穩定的氣相甲苯，對不同濃度甲苯均可礦化分解，生成H₂O和CO₂。

圖4 高效分解水體、氣態有機污染物能力分析

  課題組成員還通過后續VOCs凈化驗證，發現該器件也具備類似于空氣凈化器的功效，可高效凈化氣態有機污染物，不同的是該技術是采用氣相電化學方法，而非當前主流的物理吸附、光催化等技術，且分解過程中僅僅是通過持續引入自然界中無處不在的水分子和空氣來實現的，而不是昂貴的化工原料等產品。

  本論文提出的天然木材腔壁離子輸運結構及其固態電芬頓策略具有低成本、高效率、可持續和綠色低碳的優勢，為高效降解水體、氣態有機污染物的高級氧化技術與方法提供了一個新的思路，兼具理論價值與應用潛力。在后續進一步分析認為：該新技術還具有在殺滅氣溶膠病毒、病菌等有關呼吸健康、氣態傳染病防治領域具有非常重要的應用前景。

  2022年4月12日，該科研成果以Natural wood-derived solid ionic conductor for solid electro-Fenton strategy為題名獲得Cell新晉高影響力期刊《Cell Reports Physical Science》在線發表。我院劉德桃老師為論文的通訊作者，碩士生崔結東為論文第一作者；澳門大學Hui Pan教授課題組為合作單位。其他參研人員李楊、劉超城、錢志云、Hui Pan均為本項工作做出了重要貢獻，目前已申請多項發明專利。該項研究得到了廣東省科技廳粵澳聯合資助領域項目等資助，該項工作的部分工作內容目前已與深圳知名企業開展產學研合作研究。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S266638642200131X

課題組簡介：

  劉德桃課題組的研究致力于發現和探索自然界樹木、草本植物等生長過程中獨特的物質運輸機制，從中獲得靈感和啟發，創新運用材料表面微尺度操縱技術，發展功能木材、紙、膜及其仿生納米結構的宏量制備科學及工程技術，探索其對自然界可再生資源（如水分子、二氧化碳等）的高效捕獲與轉化機制，研究在低碳健康材料、水/空氣凈化、光學與噪聲控制、固態電化學及濕-熱電池系統等領域關鍵應用。

  歡迎廣大優秀考生報考攻讀該課題組研究生！

  招生信息：該課題組計劃聯合培養招生1-3名博士生、博士后，具體情況面議。