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  海水提鈾作為一種非常規鈾資源的獲取方式，近年來一直是國際國內的研究熱點。2016年《Nature》撰文將海水提鈾列為有望“改變世界的七項化學分離技術”之一。近期中國科協也將“制約海水提鈾的關鍵科學問題是什么？”列為十大前沿科學問題。過去很長一段時間內，針對海水提鈾聚合物材料的設計和研發主要集中于兩個層面：1）微觀尺度下的配體分子設計、優化與合成；2）宏觀尺度下的材料結構、形貌調控（圖1）。然而，由于對介觀尺度下聚合物鏈段空間構象與其吸附行為的關系這一科學問題缺乏認識，并且缺乏精準調控聚合物鏈段構象的技術手段，現有報道的大多數海水提鈾材料遠遠無法兌現其理論上的吸附容量，功能配體有效利用率極低。以被廣泛應用的偕胺肟基（AO）聚合物為例，當其暴露在海水中時，AO配體有效利用率不足1%，導致對海水中鈾的富集能力低下，制約了海水提鈾工程化的進展。

圖1 宏觀、介觀和微觀尺度下海水提鈾聚合物性能的影響因素

  最近，清華大學核研院葉鋼副教授研究團隊與卡耐基梅隆大學Krzysztof Matyjaszewski教授研究團隊合作，定量論證了介觀尺度下聚合物鏈段構象對其吸附性能的影響規律，并結合多尺度計算輔助材料設計與光控大分子合成技術，實現了具有鏈段構象優勢的新一代嵌段聚合物（Block copolymers, BCPs）海水提鈾材料的優化設計與連續化精準合成（圖2）。該研究成果以“Multi-scale computer-aided design and photo-controlled macromolecular synthesis boosting uranium harvesting from seawater”為題，發表在《Nature Communication》上（Nat. Commun., 13, 3918 (2022)）。清華大學博士生劉澤宇與中國原子能科學研究院蘭友世博士為共同第一作者，清華大學葉鋼副教授、卡耐基梅隆大學Krzysztof Matyjaszewski教授為共同通訊作者。該研究得到國家自然科學基金優秀青年科學基金No. 21922604(G. Y.), 國家自然科學基金面上項目No. 51673109 (G. Y. )和美國能源部基金ER45998 (K. M.)的支持。

圖2研究理念及方法示意圖

圖3 左：MD模擬示意圖，右：DPD模擬示意圖

圖4 連續流光控聚合流程示意圖

圖5 吸附測試示意圖及材料的吸附性能

  在本工作中，葉鋼副教授研究團隊提供了一種立足介觀尺度下空間構象因素定量評估聚合物材料吸附性能的研究視角，并通過將多尺度計算模擬與PET-RAFT聚合方法相結合，建立了一種海水提鈾材料研發的新范式，實現了具有構象優勢的嵌段聚合物型海水提鈾材料的設計、優化和定制合成。由于聚合物鏈段空間構象是其功能實現的重要物理基礎，該研究范式對于更為廣泛的功能性嵌段聚合物材料開發同樣具有借鑒意義。

  原文鏈接

  https://www.nature.com/articles/s41467-022-31360-x

  Multi-scale computer-aided design and photo-controlled macromolecular synthesis boosting uranium harvesting from seawater

  Zeyu Liu, Youshi Lan, Jianfeng Jia, Yiyun Geng, Xiaobin Dai, Litang Yan, Tongyang Hu, Jing Chen, Krzysztof Matyjaszewski^* & Gang Ye^*

  Nat. Commun., 13, 3918 (2022). DOI: 10.1038/s41467-022-31360-x