近年來,能源市場發生了巨大的變化,化石燃料正在被更清潔的能源所取代。核能具有技術成熟、成本低、可持續性等一系列的優點,與水電、光伏和風力發電相比,核能不存在供應間歇性,受自然條件限制較小。所以,它被認為是一種可以在很大程度上取代化石能源的清潔能源。然而,已探明的陸地鈾礦只夠現有的核電站運行80-120年,所以未來陸地鈾燃料的匱乏無法避免。據統計,海水中含有鈾約45億噸,是陸地鈾礦的幾百倍。因此,從海水中提取鈾是未來核能發展的重要一步。現在發展的從海水中提取鈾的方法主要有吸附法、膜分離法、電化學萃取法,其中吸附法具有操作性好、應用范圍廣、經濟效益高等多重優點。但是由于海水中鈾濃度極低,且存在多種干擾金屬離子和微生物種類,所以有必要開發一種新型高效吸附劑。
近日,鄭州大學申長雨院士、劉春太教授團隊的楊佩佩博士和李松偉博士課題組將采用氧化石墨烯(GO)和聚丙烯酰胺/聚丙烯酸(PAM/PAA)制備具有光熱轉化特性的水凝膠,用于從海水中高效提取鈾。在PAM/PAA/GO水凝膠中引入兩性離子2-甲基丙烯酰氧基乙基磷酸膽堿(MPC)得到PAM/PAA/GO/MPC(PAGM),具有良好的抗菌性能。PAGM展示了鈾(VI)(U(VI))的有效和特異性吸附。光照條件下,PAGM的吸附容量達到196.12 mg g-1(pH = 8,t = 600 min, C0= 99.8 mg L-1, m/v = 0.5 g L-1)。吸附能力僅為160.29 mg g?1在黑暗條件下(pH = 8,t = 600 min,C0= 99.8 mg L-1, m/v = 0.5 g L-1)。光的吸附容量比暗光高22.5%。此外,PAGM在五次吸附-解吸循環后表現出良好的重復性和穩定性。在天然海水中儲存一個月后PAGM的U(VI)吸附容量為6.1 mg g-1。X射線光電子能譜(XPS)結果表明, 氨基、羧基和羥基與U(VI)的配位是U(VI)吸附的主要機制,并通過詳細的密度泛函理論計算證實了其機制。PAGM具有耐久性、高效率、光熱轉換性能和抗菌性能。
該工作以“Zwitterion functionalized graphene oxide/polyacrylamide/polyacrylic acid hydrogels with photothermal conversionand antibacterial properties for highly efficient uranium extraction from seawater” 為題發表在《Advanced Functional Materials》。文章第一作者是鄭州大學碩士研究生李輝,該研究得到了國家自然科學基金項目和國家重點研發計劃項目等項目的支持。
水凝膠的合成
圖1. PAGM水凝膠合成工藝示意圖
水凝膠的表征
圖2. 氣凝膠的表征
吸附性能
圖 3. pH值、GO濃度、模擬陽光對于吸附的影響
理論密度泛函理論(DFT)計算
圖4. 理論密度泛函理論(DFT)計算
抗菌性能測試
圖5. 抗菌性能測試
全文鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202301773
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