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佐治亞理工學(xué)院齊航教授 AFM：降溫速率調(diào)控形態(tài) - 新型4D打印復(fù)合材料
2022-07-26  來(lái)源：高分子科技

  隨著多材料3D打印（4D打印）的發(fā)展，新型復(fù)合材料不斷應(yīng)運(yùn)而生。液晶彈性體(Liquid crystal elastomer, LCE)和形狀記憶聚合物(Shape memory polymer, SMP)等智能材料由于其形狀和性能可以隨外界刺激的變化而變化，而常被用于構(gòu)建多功能復(fù)合材料。LCE可以產(chǎn)生快速并且可逆的形狀變化，但是因其自身的柔軟特性，需要維持驅(qū)動(dòng)溫度來(lái)保持其變形形狀; SMP具有良好的機(jī)械性能，但很少能實(shí)現(xiàn)可逆驅(qū)動(dòng)。因此，要實(shí)現(xiàn)快速、可逆、可調(diào)并且具有良好機(jī)械性能的形變?nèi)匀皇且惶魬?zhàn)。


  鑒于此，佐治亞理工學(xué)院齊航教授團(tuán)隊(duì)與合作者們開(kāi)發(fā)了一種基于4D打印的LCE-SMP復(fù)合材料。該復(fù)合材料不僅可以實(shí)現(xiàn)快速、可逆的大變形，同時(shí)可以對(duì)形態(tài)的調(diào)控，在驅(qū)動(dòng)后保持~1GPa的機(jī)械剛度。為了實(shí)現(xiàn)這一形態(tài)調(diào)控，該團(tuán)隊(duì)利用LCE與SMP之間熱機(jī)械性能的時(shí)間相關(guān)性差異，通過(guò)控制復(fù)合材料升溫驅(qū)動(dòng)后的降溫速率來(lái)控制材料最終冷卻后的高剛度形態(tài)，并且無(wú)需借助外力對(duì)材料形態(tài)進(jìn)行編程。文章以“4D Printed Multifunctional Composites with Cooling-Rate Mediated Tunable Shape Morphing（基于冷卻速率調(diào)控的形變可調(diào)4D打印多功能復(fù)合材料）”為題，在線(xiàn)發(fā)表于《Advanced Functional Materials》上。

 


圖1：多材料3D打印方法與LCE-SMP雙層復(fù)合材料的多形態(tài)變形原理


  本文提出的新型復(fù)合材料的打印方法以及形變控制原理如圖1所示。團(tuán)隊(duì)使用自主開(kāi)發(fā)的多材料混合3D打印機(jī)[1]來(lái)打印制造該復(fù)合材料。其中，SMP部分由數(shù)字光處理系統(tǒng)（Digital light processing, DLP）固化打印，而LCE部分由墨水直寫(xiě)系統(tǒng)(Direct ink writing, DIW)擠出構(gòu)建。在LCE墨水的擠出打印過(guò)程中，液晶分子分子鏈?zhǔn)芗羟卸氏蛄袪顟B(tài)有序排列。一旦升溫至一特定溫度（TNI），LCE中的液晶向列（Nematic）排列將轉(zhuǎn)變?yōu)楦飨蛲裕↖sotropic）排列，其宏觀表現(xiàn)為在打印方向的大幅收縮，從而實(shí)現(xiàn)變形驅(qū)動(dòng)。SMP具有粘彈性，在溫度高于玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變溫度（Tg）時(shí)模量低，易于實(shí)施變形，而在溫度低于玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變溫度時(shí)具有高模量、高機(jī)械強(qiáng)度。由于二者的熱機(jī)械性能差異，在低溫時(shí)復(fù)合材料的形態(tài)由SMP主導(dǎo)鎖定，而高溫形態(tài)則由LCE主導(dǎo)驅(qū)動(dòng)。


  二者的性能差異不僅體現(xiàn)在模量上，也體現(xiàn)在對(duì)溫度變化速率的響應(yīng)上，這也是本研究控制復(fù)合材料最終形態(tài)的關(guān)鍵所在。SMP的玻璃化轉(zhuǎn)化是一個(gè)動(dòng)力學(xué)過(guò)程，或者二階相轉(zhuǎn)換，對(duì)溫度變化率不敏感，因此模量能夠快速響應(yīng)溫度的變化而改變；而LCE的相轉(zhuǎn)化是一階相轉(zhuǎn)換，對(duì)溫度變化率敏感，宏觀形態(tài)對(duì)溫度的響應(yīng)則相對(duì)滯后，在快速降溫的情況下，相轉(zhuǎn)化可能不能及時(shí)完成。


  如此一來(lái)，對(duì)于高溫下的（T>Tg）復(fù)合材料，溫度快速下降時(shí)（冰水浴），SMP能夠迅速硬化鎖定復(fù)合材料形狀，保持驅(qū)動(dòng)變形；而溫度緩慢下降時(shí)（室溫冷卻），LCE能連同復(fù)合材料夠恢復(fù)原本打印形態(tài)。為了更直觀展現(xiàn)這一過(guò)程，研究人員還在SMP材料中添加了溫敏染料，使得SMP在低溫下（<Tg）顯為黑色，高溫時(shí)（>Tg）變?yōu)榉奂t色。


圖2：LCE-SMP雙層復(fù)合材料的可控彎曲變形


  研究人員首先對(duì)簡(jiǎn)單的LCE-SMP雙層復(fù)合材料在不同降溫速率下的形態(tài)響應(yīng)進(jìn)行了表征實(shí)驗(yàn)與仿真模擬。長(zhǎng)條形的樣本打印出時(shí)形態(tài)平直，而在升溫加熱后被LCE驅(qū)動(dòng)變形彎曲。此時(shí)，快速冷卻能夠鎖定雙層材料的彎曲變形，而室溫冷卻則能恢復(fù)材料的原本的平直狀態(tài)。

 


圖3：多樣的LCE-SMP復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)裝器


  基于以上原理，研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并展示了多種多樣的LCE-SMP復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器，通過(guò)設(shè)計(jì)LCE在SMP中的形態(tài)與分布，它們能夠被升溫變?yōu)楦鳂拥尿?qū)動(dòng)形態(tài)，并且能按需鎖定驅(qū)動(dòng)形態(tài)或恢復(fù)打印形態(tài)。值得一提的是，由于SMP在低溫下的高剛度，被鎖定的驅(qū)動(dòng)形態(tài)也能夠承載高強(qiáng)負(fù)荷，并且這一過(guò)程可以循環(huán)往復(fù)。

 


圖4：可調(diào)并可重構(gòu)的超材料


  研究人員更進(jìn)一步利用這一特性設(shè)計(jì)并打印了可調(diào)節(jié)、可重構(gòu)的超材料結(jié)構(gòu)。團(tuán)隊(duì)通過(guò)控制冷卻方法，展現(xiàn)了同一超材料的三種冷卻形態(tài)，而不同的形態(tài)具有顯著不同的力學(xué)特性。


圖5：能夠調(diào)節(jié)適應(yīng)不同尺寸螺母的LCE-SMP復(fù)合材料扳手


  研究人員最終還在文中展示了該方法的一項(xiàng)有趣應(yīng)用——能夠調(diào)節(jié)適應(yīng)不同尺寸螺母的復(fù)合材料扳手。扳手的打印尺寸適配M5型號(hào)的螺母，而經(jīng)過(guò)加熱并快速冷卻，該扳手能夠擰緊M4的螺母。需要之時(shí)，該扳手還能夠通過(guò)加熱、室溫冷卻恢復(fù)到適配M5的尺寸。


  該論文的通訊作者為佐治亞理工學(xué)院齊航教授。佐治亞理工學(xué)院Devin Roach博士，孫曉昊博士，與博士生彭錫睿為本文的共同第一作者。文章合著者包括法國(guó)Belfort-Montbéliard技術(shù)大學(xué)Frédéric Demoly教授和新加坡南洋理工大學(xué)周琨教授。


  原文鏈接： https://doi.org/10.1002/adfm.202203236

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（責(zé)任編輯：xu）
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