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  動態高分子因其再加工能力和損傷后的自恢復能力，能夠延長材料的使用壽命而備受關注。具有物理化學相互作用的動態聚合物性能優越，在機械強度/延伸性、可回收性、自愈率和效率方面表現出突出，但以有效的方式獲得這種干聚合物仍然是一個挑戰。但它的合成條件嚴苛、反應步驟冗長，使用低成本、高效率的方法制備這種動態聚合物是目前材料可持續發展的研究熱點。目前被報道的文獻中，動態彈性聚合物聚(TA)的合成通常需要額外的交聯劑(即雙鍵、離子基等)。利用廉價有機溶劑 （例如氯化溶劑）催化合成多功能的聚合物鮮少報道。

圖1 聚TA的動態結構及DCM相互作用結構示意圖

圖2 (a)不同反應時間和(b) DCM比對動態聚合物合成單體轉化率的影響，(c, d) TA單體(上)、加熱TA樣品(中)和DCM加熱TA(下)的固態¹³C NMR譜，(e) TA單體和聚(TA)的Cl 2p XPS光譜。

  通過探索不同反應時間和氯化溶劑濃度下的動態聚合反應，得到優化反應條件：120 ℃ 30min，DCM的摩爾比為0.25:1(約9.3 wt.% DCM)。加熱過程中沒有DCM不會在系統中引起化學變化，在DCM存在的情況下，樣品經過相同的加熱過程后，粉末轉化為高粘性液體。在沒有 DCM 的情況下，聚(TA)中的二硫化物容易解離為硫自由基，從而引發解聚反應。在高溫(約125 ℃)下，DCM 分子傾向于強締合并穩定聚合物鏈末端的硫自由基。反應性聚合物鏈也可以用 DCM 片段的終止，產生穩定的聚(TA)產物。

  DSC曲線表明，聚(TA)的低玻璃化轉變溫度對自愈合性質具有重要意義。聚(TA)的分子較短，但流變行為表明聚TA高分子鏈具有強的纏結，表明動態二硫鍵和氫鍵在聚(TA)的粘彈性性能中起到了重要作用。聚(TA)的斷裂伸長率 >1000% ，拉伸強度可達0.66MPa，韌性在約4.40MJ·m^-3。聚(TA)的機械強度比報道所使用的1,3-二異丙烯苯和另外的 Fe³⁺-鹽(拉伸強度55kPa)的化學交聯劑的體系高出了12倍左右。循環拉伸實驗表明，聚(TA)是一種極具潛力的阻尼材料。

3.聚TA的多功能性 

圖4(a) 聚(TA)的高效自愈合性。(b) 自愈前后的聚(TA)拉伸強度測試。(c) 聚(TA)的極佳的可加工性。(d) 動態鍵交換示意圖。

  聚(TA)粘接鋁片和鋼片的拉剪強度分別為1.15 MPa和1.63 MPa，即使與聚四氟乙烯仍具有優良的粘結性，且剪切強度為0.35 MPa。聚(TA)在3D 打印的成功演示擴展了潛在的應用。

  他們報道了一種通過自天然衍生分子TA合成動態聚合物。基于獨特的反應機理，氯化溶劑可以穩定末端自由基并與其反應，防止解聚發生。不同于傳統聚合物合成需要使用大量溶劑，使用微量的溶劑（<10wt.%）就可以得到具有高單體轉化率（>75%）的聚合物。合成的動態聚合物具有高可回收性、自愈性、良好的粘接性和可3D打印性，機械性能優異，延伸率超過1000%，同時具有優異的耗能能力，可開發為阻尼材料，在諸多領域極具吸引力。利用普通有機溶劑--DCM“催化”合成動態聚合物的策略，以及對這種獨特反應機理的深入了解，可為低成本、高效率地設計多功能聚合物提供新方向。

  文獻鏈接：A Novel Dynamic Polymer Synthesis via Chlorinated Solvent Quenched Depolymerization, Jiadeng Zhu, Sheng Zhao, Jiancheng Luo, Wei Niu, Joshua T. Damron, Zhen Zhang, Md Anisur Rahman, Mark A Arnould, Tomonori Saito, Rigoberto Advincula, Alexei P. Sokolov, Bobby Sumpter and Peng-Fei Cao

  https://doi.org/10.31635/ccschem.022.202202362