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  自然界中生物體皮膚的多功能性，如溫度/濕度感知、顏色變化和自愈合性能等，對人工電子皮膚材料的設計提出了更高的要求。長期以來，科學家們致力于在電子皮膚中實現生物相容性、多模態響應和自修復性能的一體化，對未來電子皮膚面向可穿戴和植入式電子設備應用具有重要意義。近年來的研究表明，通過在聚合物基材中嵌入、涂層或包裹工作電極（主要包括導電碳材料和貴金屬納米線/納米片）是制備可拉伸雙模態傳感器的簡便方法，但工作電極和基材之間的機械不匹配會降低多功能響應的可靠性與穩定性，且上述制備通常要求石油基材料和復雜的化學合成，對生物相容性有潛在的不利影響。因此，如何在電子皮膚中集成包括生物相容性、多模態傳感和自修復性能在內的類皮膚特征，同時保持優良的機械強度和拉伸性，仍然是一個挑戰。

  近日，四川大學張新星教授團隊在前期研究工作（ACS Nano 2022, 16, 13002; Nat. Commun. 2021, 12, 1291; ACS Nano 2020, 14, 7055）基礎上，報道了一種生物衍生的衣康酸/氯化膽堿可聚合低共熔溶劑（PDES）離子彈性體，用以制備自修復雙模態傳感器（圖1）。通過衣康酸、纖維素納米晶和花青素等一系列生物質衍生物在超分子作用下制備了生物基離子彈性體復合材料，從而保證了自修復雙模態傳感器良好的生物相容性（細胞存活率超過87%）。基于聚多巴胺包覆的纖維素納米晶（PDA@CNC）構建的物理與氫鍵網絡的協同調控，生物衍生的PDES離子彈性體同時實現優秀的自修復效率（>90%）和卓越的機械性能（拉伸強度和韌性比純生物衍生的PDES高2.95和69.57倍）。此外，PDES本征的離子導電性和花青素涂層的pH響應特性使該傳感器能夠實現對人體運動和汗液生理信息可視化（pH值在3至12的范圍內）的雙模態檢測，為未來醫學診斷和醫療保健中皮膚接觸及植入式生物電子設備提供了新的視角。 

圖1 材料設計示意圖

  由于纖維素納米晶表面的聚多巴胺涂層和衣康酸/氯化膽堿PDES基體含有豐富的氫鍵給體與受體（氨基、羰基、羥基、氮正離子），納米填料表面和聚合物基質之間構建了致密的多重氫鍵網絡。PDA@CNC納米填料在PDES離子彈性體中發揮物理交聯位點的作用，通過物理和氫鍵網絡的協同調控形成了更強健的非共價交聯網絡（圖2）。 

圖2 納米填料結構和多重界面氫鍵表征

  基于致密而強健的非共價交聯網絡，PDA@CNC納米填料和PDES離子彈性體之間的界面氫鍵大大提升了拉伸過程中材料的能量耗散能力。因此，該生物衍生的離子彈性體打破了一般生物基材料在強度和韌性方面的限制，表現出優異的機械性能以滿足實際雙模態監測過程中的需求（圖3）。同時大量的可逆動態鍵賦予了PDES離子彈性體優異的自修復性能。 

圖3 機械和自修復性能表征

  不需要額外工作電極的引入，PDES內部氯化膽堿正負離子在外加電場下的定向遷移能力賦予離子彈性體與電阻式傳感器相同的力-電傳感功能以檢測人體運動。此外，通過花青素分子在不同pH值下酚類和醌類的結構互變異構化，實現了對人體異常堿性汗液的可視化分析（圖4）。 

圖4 具有應變檢測和汗液分析能力的雙模態響應

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c03105