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浙工大周密教授課題組 ACS AMI:熒光聚合物自組裝策略的科研轉化,用于構建OSCC診斷紙基傳感器
2023-05-12  來源:高分子科技

  浙江工業大學周密教授課題組長期聚焦于聚芴基熒光共聚物材料的設計與合成,特別是近年來在熒光聚合物自組裝領域取得一系列進展(European Polymer Journal, 2018, 103, 304-311. European Polymer Journal, 2019, 112, 248-254. Macromolecular Rapid Communications, 2021, 42, 4, 2000544. Macromolecular Rapid Communications, 2021, 42, 16, 2100248.)。基于以上研究基礎,為將科研成果轉化、將所設計的熒光聚合物用于提升口腔鱗狀細胞癌(OSCC)的無創診斷準確率,周密教授課題組和浙江大學醫學院附屬第一醫院口腔科合作、構建一種基于熒光聚合物復合自組裝膠束的雙層紙基熒光傳感器。這種紙基傳感器結構上由負載復合熒光聚合物膠體PF-PDMTP/對苯二酚(HQ)的熒光層和負載氧化酶的反應層所組成。傳感器對唾液樣本中乳酸和膽堿含量的同步檢測應具有高精度、高選擇性、高穩定性等特點,以實現對OSCC的高診斷準確率。


  作者通過熒光共聚物PF-PDMTP中兩種熒光團(聚芴和卟吩)在球形組裝體中的差異化分布(前者集中在組裝體核心,后者則存在于組裝體殼層),實現了組裝體的紅、藍雙色熒光發射,并以此通過物理吸附作用制作出顯示鮮亮紅色的紙基傳感器。得益于氧化酶對目標底物(乳酸和膽堿)的特異性高效氧化,由HQ氧化所生成的苯醌類物質能夠通過熒光能量轉移對兩種熒光團產生差異化的熒光猝滅效果,整體表現為紅色熒光的猝滅。與此同時,雙層設計的紙基傳感器通過液體在紙片中的水平和垂直遷移使檢測中底物氧化和熒光響應性猝滅兩個過程得以分離,降低了樣品溶液中有色成分對結果的影響,使得這種靈敏的色彩變化可通過智能手機掃描識別來實現對底物濃度的定量分析。


  該傳感器不僅具有較高的檢測精度,整體檢出限(LOD)達到了μM級的水平,而且還結合了聚合物膠束優秀的穩定性,能夠經受長時間的儲存,且不易受唾液樣本中其他物質的影響。為驗證紙基傳感器在診斷中的實際應用前景,作者對比了傳感器和HPLC對唾液樣本的檢測結果,明確了傳感器和唾液檢測在OSCC無創診斷中的重要價值。在劃定的陽性標準下(乳酸濃度0.3 mM以上且膽堿濃度30 μM以上),傳感器對OSCC的篩查準確率超過了83%。這項工作為聚合物基熒光傳感器提供了一種新的制作策略。



1 通過合成的復合熒光共聚物膠體制備用于唾液樣本快速檢測的雙層紙基熒光傳感器。 



2聚合物復合膠體對H2O2的高靈敏響應和相關響應機制。 



3 紙基傳感器對于乳酸和膽堿的穩定且精確的灰度響應性。 



4 紙基傳感器在臨床試驗中表現出對目標底物的高度選擇性和對樣本穩定且出眾的檢測能力。


  以上研究工作日前“A Paper-Based Fluorescent Sensor for Rapid Early Screening of Oral Squamous Cell Carcinoma”為題,發表ACS Applied Materials & Interfaces》。論文的第一作者為浙江工業大學的博士研究生何澤堅,浙江工業大學周密教授、浙江大學醫學院附屬第一醫院余丹副主任醫師、佐治亞理工/埃默里大學張冬博士為論文通訊作者。


  論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.3c03545 

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(責任編輯:xu)
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