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廣東工業大學閻志超 Macromolecules: 側鏈在共軛高分子堆砌結構與動力學行為中所扮演的角色

2023-07-19 來源：高分子科技

作為本征柔性光電材料，共軛聚合物離不開堆砌結構與黏彈性的精準設計與調控。側鏈工程是上述兩個因素的主要調節方法，然而，調控背后的分子機制仍存在爭議，例如，與堆砌相關的中子散射峰的歸屬、半剛性主鏈與烷基側鏈在動力學上的相互影響等。已有的實驗現象迫切需要分子層面的解釋，以準確指導共軛高分子的黏彈性與加工性能調控。

圖1. 聚（3-己基噻吩）的堆砌結構及對應的中子散射峰

近期，廣東工業大學閻志超副教授利用全原子分子動力學模擬，通過系統調控聚（3-烷基噻吩）的側鏈長度，揭示了共軛聚合物鏈堆砌與動力學現象背后的分子機制。堆砌結構方面，明確了中子散射低矢量（q）峰對應鏈間的edge-to-edge堆砌，而高q峰不僅代表鏈內相鄰側鏈的距離，也反映了鏈間的face-to-face堆砌距離（圖1）。動力學方面，模擬發現了側鏈上不同位置碳原子的動力學差異，從而證實了他們在之前實驗中發現的兩步松弛現象（圖2，3）；非高斯參數表明，共軛聚合物的側鏈原子感受到來自側鏈和主鏈兩個動力學“籠（cage）”的束縛，有別于聚丙烯酸酯只有側鏈cage的情況（圖4）。這項工作有望推進對共軛聚合物分子堆砌與動力學行為的認識，可用于指導共軛聚合物黏彈性的分子設計。該工作以“Role of Side Chains in the Packing Structure and Dynamics of Conjugated Polymers”為題發表在《Macromolecules》上（DOI: 10.1021/acs.macromol.3c00633）。文章第一作者為焦貴省博士，該研究得到了國家自然科學基金、廣東省自然科學基金的支持。

圖2. 聚（3-烷基噻吩）上不同位點碳原子的動力學行為

圖3. 聚（3-己基噻吩）側鏈上不同位點碳原子的動力學溫度依賴性

圖4.不同溫度下與不同位置側鏈碳原子的非高斯參數

該工作是閻志超副教授關于復雜結構高分子動力學與流變學相關研究的最新進展之一。為闡明支化、環狀等復雜結構高分子的分子流變學機制，指導此類材料的黏彈性設計與加工，閻志超副教授及其合作者結合分子動力學模擬與實驗流變學開展了一系列工作。包括線性/支化共混物分子本構方程的發展（Macromolecules, 2021, 54, 11047），含支化結構共聚物的玻璃化轉變與流變學研究（Polymer Chemistry, 2023, 14, 1043; Polymer Chemistry, 2021, 12, 3427），以及長支鏈共軛聚合物的主側鏈動力學實驗研究等（Macromolecules, 2021, 54, 4061）。此外，他們還系統探索了環狀高分子在相容性共混物中的玻璃化轉變與分子動力學問題（Macromolecules, 2020, 53, 658）。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c00633

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（責任編輯：xu）

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