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蘇州大學(xué)陳金星/曹暮寒/王璐 JACS：非貴金屬催化聚烯烴氫解

2024-04-05 來源：高分子科技

隨著聚烯烴塑料的大量使用，廢棄聚烯烴塑料引發(fā)了嚴(yán)峻的環(huán)境污染問題。新興的聚烯烴氫解技術(shù)可將廢棄聚烯烴高效轉(zhuǎn)化為高附價(jià)值的烷烴液體燃料和天然氣組分，成為了一種前景廣闊的化學(xué)回收技術(shù)。然而，聚烯烴氫解技術(shù)的發(fā)展嚴(yán)重受限于高昂的貴金屬催化劑（Pt和Ru）成本。因此，迫切需要在保持高效催化性能的同時(shí)，探索具有成本效益且天然資源豐富的過渡金屬催化劑作為替代。

近期，蘇州大學(xué)功能納米與軟物質(zhì)研究院的陳金星副教授與曹暮寒副研究員和王璐教授合作，發(fā)展了聚烯烴氫解的高效非貴金屬催化劑。該團(tuán)隊(duì)通過將鈷基層狀雙氫氧化物（CoAl-LDH）進(jìn)行不同條件的還原處理，實(shí)現(xiàn)了鈷物種結(jié)構(gòu)的連續(xù)演化，由CoAl-LDH轉(zhuǎn)變?yōu)?/span>Co-Al混合氧化物和Co/CoAlO_x（圖1）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，金屬Co物種（Co/CoAlO_x中的Co⁰位點(diǎn)）展現(xiàn)出最高的聚烯烴氫解活性。在280°C、2 MPa H₂壓力以及3小時(shí)的反應(yīng)條件下，性能最優(yōu)的CoAlO_x-H650展現(xiàn)出96.2%的LDPE固體轉(zhuǎn)化率（圖2）。機(jī)制研究表明，聚烯烴分子易于金屬Co表面發(fā)生C-C鍵的連續(xù)裂解，生成大量低附加值的甲烷氣體。為解決這一挑戰(zhàn)，該團(tuán)隊(duì)利用LDH材料的組分靈活性，通過向前驅(qū)體組分中摻雜痕量加氫金屬Ni實(shí)現(xiàn)了對(duì)氫解選擇性的顯著優(yōu)化。該工作以“Layered Double Hydroxide Derivatives for Polyolefin Upcycling”為題發(fā)表在《J. Am. Chem. Soc》上，該文的第一作者是蘇州大學(xué)博士生褚名宇，通訊作者為蘇州大學(xué)陳金星副教授、曹暮寒副研究員和王璐教授。該工作得到了國家自然科學(xué)項(xiàng)目的資助。

圖1. CoAl-LDH衍生催化劑的結(jié)構(gòu)演化。

圖2. CoAl-LDH衍生催化劑的氫解性能。

該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于廢棄塑料化學(xué)回收的在最新進(jìn)展之一。在過去兩年中，該團(tuán)隊(duì)圍繞聚烯烴氫解催化劑的設(shè)計(jì)，構(gòu)建了具有穩(wěn)定界面釕物種（Ru⁰/Ru⁺）的活性位點(diǎn)用于高效聚烯烴氫解（J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 7076）；提出了熵限域效應(yīng)抑制聚合物的高自由度以提升聚烯烴氫解的活性（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202313174）。此外，該團(tuán)隊(duì)聚焦廢棄塑料的可持續(xù)光熱催化回收，發(fā)展了一系列光熱催化塑料回收體系（Nat. Commun. 2024, 15, 2730; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202308930; Matter 2022, 5, 1305）和多種光熱材料精準(zhǔn)合成策略（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 4117; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 9275；J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 20513）。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c00327

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（責(zé)任編輯：xu）

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