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  可調制多色熒光水凝膠，尤其是白色熒光的水凝膠在化學傳感器、發光材料等領域具有潛在的應用，因而備受關注。傳統的超分子熒光凝膠通常是由熒光小分子修飾的聚合物通過非共價相互作用如主-客體相互作用、π-π相互作用、氫鍵或金屬配位作用等形成的（圖1，strategy I），但是一旦凝膠通過這種“原位”構筑的方式成型，由于熒光基團已經螯合在凝膠中，再對凝膠的熒光發射波長進行調節就會變得十分不易。

  近日，南開大學劉育教授團隊發展了一種自分類調控超分子多色熒光水凝膠的構筑方法，利用超分子凝膠網絡溶脹吸收多種熒光小分子而不互相干擾，成功實現了凝膠材料熒光的多色調制，為構筑熒光可調制軟材料提供了一種新的方法（圖1，strategy II）。

圖1. 構筑熒光水凝膠的策略（策略I：溶膠-凝膠轉化法，直接將熒光發色團螯合到凝膠中；策略II：凝膠在熒光小分子溶液中溶脹、吸收并正交鍵合熒光小分子）。

  他們首先設計合成了如下圖所示具有良好溶脹性能的水凝膠，這種水凝膠含有兩種互不干擾的鍵合位點（金剛烷基團和磺化杯[4]芳香烴基團，圖2），其中磺化杯[4]芳香烴對水凝膠的高度溶脹起到關鍵性的作用，并且這種高度溶脹性能提升了熒光分子進入水凝膠的擴散速率。這兩個鍵合位點可以分別鍵合染料分子四苯乙烯修飾的β環糊精（TPECD，藍色熒光）和4-[4-（二甲基氨基）苯乙烯基]-1-甲基吡啶鎓碘化物（DASPI，橙色熒光）而不互相干擾，并且鍵合作用可以大幅度增強染料的熒光發射強度。他們還通過調節凝膠溶脹過程中外液TPECD和DASPI的濃度比例，成功構筑了可以發出藍色、黃色，特別是白色熒光的超分子水凝膠。與已知的用于構筑發光凝膠的方法相比，先構筑凝膠、后引入熒光基團制備可調節熒光水凝膠的方法非常簡便，為水凝膠在可調控有機發光顯示器或光學器件中的應用奠定了基礎。

圖2. 水凝膠的構筑

  該工作展示的不同主-客體對之間發生分子識別而不相互干擾的現象稱為“自分類”現象，而這種“自分類”行為可以使超分子體系在分子水平的“正交組裝”，甚至可以實現在宏觀尺度的自組裝。劉育團隊已經開發了幾種“自分類”超分子體系，這些體系在分子機器、超分子聚合物和生物醫學等領域都體現出潛在的應用價值（Chem. Eur. J.,2014, 20, 15108; J. Mater. Chem. B, 2015, 3, 8170）。而利用水凝膠的溶脹性質以及超分子“正交識別”的雙重作用，簡單有效地構筑多色熒光的水凝膠進一步拓展了超分子技術的應用。

圖3. 凝膠在溶脹過程中超分子正交鍵合的示意圖

  這一成果近期發表在Chemical communications 上，文章由劉育教授悉心指導完成，第一作者為南開大學的博士研究生趙倩。

  論文鏈接：http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2018/cc/c7cc08822a#!divAbstract