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  交聯(lián)和逾滲方法被廣泛應(yīng)用于高彈性可結(jié)晶材料的改性，但應(yīng)用于改性結(jié)晶性高分子材料時各自存在一定的局限，例如因交聯(lián)度的難控制而易導(dǎo)致材料強(qiáng)度和韌性難以均衡，同時逾滲填料的非均相成核易導(dǎo)致材料基體結(jié)晶度提高，由此如何保持可結(jié)晶彈性材料強(qiáng)度和韌性的同步增加是一個有趣的問題。

  杜仲膠（EUG）是一類具有結(jié)晶能力的彈性材料，特別是高度對稱的反式異戊二烯結(jié)構(gòu)在室溫下易結(jié)晶的性質(zhì)限制了其應(yīng)用。針對上述問題，黃進(jìn)教授和甘霖副教授課題組利用生物質(zhì)來源的纖維素納米晶（CNC）這種剛性棒狀納米填料，提出了逾滲/交聯(lián)雙網(wǎng)絡(luò)協(xié)同策略，在EUG中引入經(jīng)化學(xué)修飾制備的巰基化CNC（mCNC），利用高效的巰基-乙烯基Click型反應(yīng)，將mCNC填料與EUG基體通過共價鍵耦合，實(shí)現(xiàn)了納米復(fù)合材料體系力學(xué)性能的優(yōu)化（如圖1所示）。

圖1. EUG/mCNC納米復(fù)合材料制備過程及交聯(lián)/滲透雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的示意圖。

  在納米復(fù)合材料體系中，mCNC在EUG基體中形成逾滲網(wǎng)絡(luò)，通過動態(tài)力學(xué)分析得以證實(shí)（如圖2所示）。進(jìn)而，結(jié)合填料與基體形成的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，系統(tǒng)討論了雙網(wǎng)絡(luò)協(xié)同作用的力學(xué)增強(qiáng)機(jī)理以及對EUG基體結(jié)晶性的影響。mCNC填料與EUG基體之間的巰基-乙烯基Click型反應(yīng)，增加了填料與基體之間的界面相容性，減弱了納米復(fù)合材料中基體結(jié)晶度的可能性；另一方面，mCNC逾滲網(wǎng)絡(luò)的形成顯示出顯著的增強(qiáng)效應(yīng)。基體結(jié)晶的抑制以及填料的逾滲增強(qiáng)效應(yīng)，協(xié)同實(shí)現(xiàn)了EUG/mCNC納米復(fù)合材料的同步增強(qiáng)增韌，豐富了結(jié)晶性高分子彈性材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和性能調(diào)控的思路。

圖2. EUG/mCNC納米復(fù)合材料的儲能模量（A）和損耗因子（B）隨溫度升高的變化曲線以及實(shí)測儲能模量與mCNC含量的依賴關(guān)系與逾滲網(wǎng)絡(luò)模型理論曲線的吻合性（C）。

  該研究成果近期發(fā)表在ACS Applied Bio Materials（doi: 10.1021/acsabm.9b00901），論文的第一作者為西南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院碩士研究生王玉環(huán)，通訊作者為甘霖副教授和黃進(jìn)教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsabm.9b00901