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  彈性體材料(人造橡膠, Elastomer)不僅在傳統工業中不可或缺，在新興產業，如可穿戴設備、柔性電子器件、軟機器人，同樣發揮著重要的作用。這些新興產業十分依賴彈性出色的力學性能。盡管目前已有各種各樣的合成彈性體，然而同時具有高韌性和高剛性的彈性體依然難以獲得。比如，提高傳統共價交聯型彈性體的交聯度雖然能提高剛度，然而也伴隨著韌性的降低（圖1）。構建均勻高分子網絡和引入能量好似機制已經被廣泛用于提高彈性體強度和韌度。提高高分子網絡的均勻性雖然能一定程度上提高可拉伸性和強度，但是由于缺乏能量耗散機制，其對于韌度的提高有限。能量耗散通常是通過引入動態犧牲鍵（如預拉伸高分子鏈，金屬有機配位鍵、靜電作用、氫鍵等），該方法能夠大幅度提高韌性，然而由于動態犧牲鍵的相互作用相對較弱，所獲得的彈性體的剛性依然有待提高。自然界中，蜘蛛絲因為有多重氫鍵（6-10重），顯示出了出色的力學性能。而合成彈性體中多重氫鍵的構筑容易引發合成過程中的分子鏈聚集沉淀，因此合成彈性體中氫鍵的數量難于提高。為了同時提高韌性與剛性，該工作通過擴鏈反應構筑了含有八重氫鍵的彈性體，同時通過柔性鏈的控制構筑均勻高分子網絡。在八重氫鍵和均勻網絡的貢獻下，合成的彈性體顯示出了優異的力學性能，同時獲得高韌性、高剛性，且擁有出色的回彈性（圖1）。

圖1 八重氫鍵彈性體的設計及力學性能。

  出色的力學性能可以歸因于彈性體所形成的多尺度結構（圖2）。通過原位FTIR、XPS、調制式DSC、AFM、SAXS等揭示所制備彈性體的內部結構，可以發現彈性體擁有原子尺度的氫鍵、納米尺度的氫鍵域，且在宏觀上顯示出均勻性。

圖2 彈性體多尺度結構實驗分析。

  氫鍵及氫鍵域在之前的眾多研究中已被證實能夠大幅度提高韌性，而該項工作中之所以有如此高的力學性能，還依賴于八重氫鍵的強度。為了探究八重氫鍵的作用，該工作運用DFT對八重氫鍵的強度進行了模擬分析，并運用分子動力學模擬所形成氫鍵域的強度（圖3）。強度的大幅度提高對氫鍵增韌增強機制有著放大作用，在應力下能夠更好抵御應變及耗散更多的能量。

圖3 氫鍵及氫鍵域的模擬。

  為了進一步研究增韌增強機理，本工作采用原位SAXS揭示應變過程中材料微結構的演化。氫鍵域具有較高的模量，在施加應變前均勻分布，在應變中，它們會慢慢在拉伸方向上形成縱向排列，然后斷裂，形成小的氫鍵域；進一步拉伸之后，柔性鏈段形成的軟相慢慢被破壞。

圖4 原位SAXS揭示彈性體內部結構的演化。

  所形成的超強氫鍵域不僅能夠在微觀尺度下產生作用，也能影響宏觀尺度的裂紋擴展過程。通過原位SEM監測裂紋擴展過程可以發現，裂紋會首先鈍化，然后偏轉、分叉，而不是橫向拓展。這是由于，所形成的較硬的氫鍵域與柔性鏈段形成的軟相具有剛度不匹配，裂紋在軟相中擴展遇到硬相會產生偏轉，從而在宏觀尺度下顯示出裂紋偏轉和分叉。

圖5 原位SEM揭示裂紋擴展過程。

  綜上所述，形成的氫鍵具有超高強度，能夠提高鏈間摩擦和能量耗散；均勻高分子網絡可以均勻地分散應力，避免應力集中；高強度的氫鍵域限制高分子鏈的運動，且能夠通過構型轉換耗散能量，減小應力集中，還能阻礙宏觀的裂紋擴展，引起裂紋偏轉、分叉，從而進一步耗散能量；宏觀尺度下的均勻性，保證了材料沒有宏觀缺陷。由于以上原因，所制備彈性體擁有極其出色的力學性能，能夠同時獲得高韌性和高剛性，超越了眾多合成彈性體。

  該工作由挪威科技大學、中科大、美國科羅拉多大學博爾德分校、日本京都大學、廈門大學與捷克布爾諾理工大學通力合作完成，文章近日發表于Advanced Materials。挪威科技大學納米力學課題組(www.ntnu.no/nml) 的Yizhi Zhuo為第一作者，張志良教授和何健英教授為通訊作者，該課題組致力于斷裂力學及納米力學的研究，近年來主要關注軟材料的設計及其在防粘附領域的應用。中科大李良彬課題組協助完成原位SAXS的實驗及分析，科羅拉多大學博爾德分校Rong Long課題組參與力學表征及分析，京都大學 Takashi Sumigawa和Takayuki Kitamura教授協助原位SEM測試及分析，廈門大學吳建洋教授及捷克布爾諾理工大學研究員Petr ?esták進行了分子動力學及DFT計算。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202008523