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  針對輻射制冷材料按需設(shè)計和精準(zhǔn)加工難以實現(xiàn)的難題，南京大學(xué)唐少春教授團隊從白金龜（一種白色甲殼蟲，主要生活于熱帶地區(qū)）鱗片自降溫獲得啟發(fā)，通過理論模擬優(yōu)化及微納結(jié)構(gòu)仿制，提出了表面微納結(jié)構(gòu)全內(nèi)反射與內(nèi)部孔結(jié)構(gòu)Mie散射相結(jié)合的策略，研制出一種具有表面序構(gòu)陣列和內(nèi)部三維孔結(jié)構(gòu)的輻射制冷薄膜材料，實現(xiàn)了特定波段內(nèi)超高反射率和中紅外發(fā)射率。研發(fā)的這種復(fù)合薄膜，在“大氣窗口”（波長8~13 μm）的平均紅外發(fā)射率達到~96%，在太陽光譜（波長0.3-2.5 μm）平均反射率高達~98%，高于國際上已報道隨機分布孔結(jié)構(gòu)輻射降溫聚合物的最高值，進一步揭示了雙光子序構(gòu)協(xié)同增強的微觀機制。

  該研究獲得的薄膜在戶外試驗中表現(xiàn)出優(yōu)異制冷效果。其表面序構(gòu)的制備是基于納米熱壓印技術(shù)，具有人工精準(zhǔn)調(diào)控、效率高、成本低、工藝過程簡單、大面積結(jié)構(gòu)復(fù)制的均勻性和重復(fù)性良好、可規(guī)模化等特點，可應(yīng)用于戶外充電樁、LNG儲罐、汽車、建筑等零能耗降溫，對節(jié)能降碳、優(yōu)化產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)具有非常重要意義。相關(guān)成果以題為“Bioinspired Polymer Films with Surface Ordered Pyramid Arrays and 3D Hierarchical Pores for Enhanced Passive Radiative Cooling”在線發(fā)表在國際知名期刊ACS Nano上（ACS Nano, 2024, DOI: 10.1021/acsnano.3c12244）。南京大學(xué)為唯一通訊單位，南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院直博生何佳駿為該論文的第一作者，南京大學(xué)唐少春教授為該論文的通訊作者。

圖1. 仿制白金龜鱗片雙光子序構(gòu)高性能輻射制冷膜材料的設(shè)計示意圖。

  據(jù)統(tǒng)計，我國建筑能耗約占社會總能耗的1/3，其中以空調(diào)、冰箱為代表的傳統(tǒng)主動制冷降溫的能耗占絕大部分，它們不僅要消耗大量的電能和產(chǎn)生凈熱量，而且排放出大量CO₂溫室氣體，也不適用于戶外場景。為了顯著降低傳統(tǒng)主動降溫的能耗，高效節(jié)能、環(huán)境友好的降溫材料及制冷技術(shù)研究尤為關(guān)鍵和迫切。

  輻射制冷是一種零能耗的被動降溫技術(shù)，能夠在不需要外界能量輸入的情況下實現(xiàn)被動式的降溫。其工作原理：一方面通過反射0.3-2.5 μm波段的太陽光減少熱量吸收，另一方面材料自發(fā)地將熱量以紅外線的形式通過8-13 μm“透明大氣窗口”穿過大氣層，向低溫外太空傳遞實現(xiàn)能量的轉(zhuǎn)移。在已報道的輻射制冷材料中，通過在材料內(nèi)部制造納米/微米孔結(jié)構(gòu)可以實現(xiàn)高效Mie散射，進而提高材料對太陽光的反射能力。然而，僅通過優(yōu)化材料內(nèi)部的孔結(jié)構(gòu)對提升材料的反射能力已達上限，需要在此基礎(chǔ)上引入其它光子結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)反射率的進一步增強。例如，通過引入無機散射體改性可進一步優(yōu)化材料的反射率，然而無機顆粒的加入會影響材料內(nèi)部多孔結(jié)構(gòu)，且顆粒的分散性和穩(wěn)定性不易控制；隨著服役時間的延長，顆粒的附著力下降最終導(dǎo)致材料失效。相比之下，通過表面微加工構(gòu)筑光子結(jié)構(gòu)，能夠有效地選擇性調(diào)控入射的太陽光，最終實現(xiàn)反射率的增強。

  針對以上問題，本研究基于白金龜（一種白色甲殼蟲，主要生活于熱帶地區(qū)）鱗片的獨特結(jié)構(gòu)，通過仿生雙光子序構(gòu)實現(xiàn)高反射和高發(fā)射的優(yōu)化設(shè)計理念，提出了一種表面序構(gòu)陣列加內(nèi)部多孔結(jié)構(gòu)的協(xié)同增強策略。揭示了仿生序構(gòu)對太陽光選擇作用機制，通過仿真模擬參數(shù)優(yōu)化，并利用現(xiàn)代人工微納精準(zhǔn)加工技術(shù)，開發(fā)出全新的高性能仿生被動降溫薄膜材料。在太陽光譜（0.3-2.5 μm）平均反射率高達~98%，高于國際上已報道隨機分布孔結(jié)構(gòu)輻射降溫聚合物的最高值。

  此外，本研究材料工藝簡單、加工成本低，適用于大規(guī)模批量化制備，提出的協(xié)同增強策略能擴展應(yīng)用于其它聚合物，突破了輻射制冷薄膜按需設(shè)計的瓶頸。

  圖4a為仿生薄膜的制備流程圖，采用相分離與納米熱壓印技術(shù)相結(jié)合，具有工藝簡單、加工成本低，可大規(guī)模批量化制備的優(yōu)勢。從4b-4e看出，制備的薄膜表面具有金字塔狀的序構(gòu)陣列，對太陽光能夠有效全內(nèi)反射，而內(nèi)部均勻分布的納米/微米孔結(jié)構(gòu)能夠?qū)崿F(xiàn)Mie散射。雙光子結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用，可最大程度地提高薄膜對入射太陽光的調(diào)控。

圖5.（a）仿生薄膜反射率和發(fā)射率測試結(jié)果；（b）日間和（c）夜間理論凈冷卻功率。

圖6.（a-f）戶外長期直曬下仿生薄膜的紅外熱成像圖及表面溫度隨時間變化曲線；（g）戶外降溫性能測試實驗裝置示意圖；（h）戶外降溫實驗的溫度及光照強度隨時間變化的趨勢。

  受到熱帶白金龜自降溫及其鱗片的獨特微結(jié)構(gòu)啟發(fā)，團隊通過仿生雙光子序構(gòu)實現(xiàn)高反射和高發(fā)射的優(yōu)化設(shè)計理念，提出了一種表面序構(gòu)陣列加內(nèi)部多孔結(jié)構(gòu)的協(xié)同增強策略，實現(xiàn)全內(nèi)反射與Mie散射協(xié)同增強。制備的仿生薄膜擁有超高的太陽反射率（98%），高于國際上已報道隨機分布孔結(jié)構(gòu)輻射降溫聚合物的最高值；薄膜在戶外試驗中也表現(xiàn)出優(yōu)異的輻射制冷性能。本研究提出的仿生雙光子序構(gòu)設(shè)計能夠擴展應(yīng)用于其它聚合物材料，突破了輻射制冷薄膜按需設(shè)計瓶頸，為低成本、高效率、批量化制備高性能輻射制冷薄膜材料提供了新策略。

  論文信息

  Jiajun He, Qingyuan Zhang, Yaya Zhou, Yu Chen, Haixiong Ge, Shaochun Tang*. Bioinspired Polymer Films with Surface Ordered Pyramid Arrays and 3D Hierarchical Pores for Enhanced Passive Radiative Cooling. ACS Nano, 2024, DOI: 10.1021/acsnano.3c12244.

  https://doi.org/10.1021/acsnano.3c12244