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  將響應(yīng)性材料集成到制造系統(tǒng)中以實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)性能調(diào)控的研究仍不充分，而這種集成有望提升打印的靈活性并拓展其應(yīng)用潛力。在本研究中，中科大馮偉教授（原馬普所和香港中文大學(xué)博士后）、香港中文大學(xué)張立教授和馬普所Metin Sitti教授等提出了結(jié)構(gòu)色領(lǐng)域中的“場(chǎng)耦合先進(jìn)制造”概念，并以電場(chǎng)耦合雙光子聚合系統(tǒng)為例，用于構(gòu)建具有結(jié)構(gòu)色的微結(jié)構(gòu)。結(jié)構(gòu)性色的三維微結(jié)構(gòu)在光學(xué)和防偽等應(yīng)用中展現(xiàn)出巨大潛力。該系統(tǒng)利用電場(chǎng)在制造過程中調(diào)控液晶的自組裝行為，實(shí)現(xiàn)對(duì)結(jié)構(gòu)色液晶材料（螺旋圓錐膽甾液晶墨水）的按需動(dòng)態(tài)調(diào)控。同時(shí)，電場(chǎng)對(duì)液晶雙折射特性的調(diào)控能力，進(jìn)一步省去了傳統(tǒng)光刻工藝，為結(jié)構(gòu)色器件的制造提供了一種高效且具有廣泛適應(yīng)性的全新途徑。

  近日，中科大馮偉教授（原馬普所和香港中文大學(xué)博士后）、香港中文大學(xué)張立教授和馬普所Metin Sitti教授等合作，在具結(jié)構(gòu)色的三維微結(jié)構(gòu)制造方面取得進(jìn)展。相關(guān)成果以“Electric field-coupled two-photon polymerization system for on-demand modulation of 3D-printed structural color”為題發(fā)表在PNAS Nexus期刊。

  結(jié)構(gòu)性色彩微結(jié)構(gòu)因其廣泛的應(yīng)用前景，激發(fā)了人們對(duì)其制備方法的高度研究興趣。采用飛秒激光的雙光子聚合（TPP）系統(tǒng)具有高空間分辨率，能夠?qū)崿F(xiàn)空間可控的化學(xué)反應(yīng)，如化學(xué)鍵合和聚合反應(yīng)，從而用于構(gòu)建精細(xì)復(fù)雜的微結(jié)構(gòu)。因此，TPP 已成為制備微尺度結(jié)構(gòu)性色彩結(jié)構(gòu)的廣泛應(yīng)用技術(shù)。

  3D 微尺度結(jié)構(gòu)性色彩結(jié)構(gòu)的制備策略主要分為兩類：自頂向下策略和自底向上策略。自頂向下策略通常通過打印木堆格架結(jié)構(gòu)或納米柱光柵，直接仿生自然界中的結(jié)構(gòu)，這些結(jié)構(gòu)的周期性一般位于可見光范圍內(nèi)（400–800nm）。盡管這種方法有效，但它依賴于專用的高分辨率光刻樹脂，并且打印時(shí)間較長(zhǎng)，從而限制了其實(shí)用性。

  相較之下，自底向上策略利用自組裝材料自發(fā)形成周期性納米結(jié)構(gòu)，例如膠體晶體或液晶。盡管這類方法頗具前景，但仍面臨一些挑戰(zhàn)。膠體晶體在激光曝光過程中容易被破壞，通常需要預(yù)固定處理；而液晶方法則受限于手性摻雜劑預(yù)設(shè)濃度的制約。因此，在打印過程中實(shí)時(shí)調(diào)控和固定結(jié)構(gòu)色的能力仍是推動(dòng)這些方法發(fā)展的重要目標(biāo)。

  此外，這兩種策略通常都需要在打印后進(jìn)行光刻顯影處理，以去除未固化的樹脂。這一步驟之所以重要，是因?yàn)榻Y(jié)構(gòu)色依賴于打印樹脂與空氣之間的折射率差異。然而，常用的光刻顯影劑如乙酸-1-甲氧基-2-丙醇酯具有一定的危害性，長(zhǎng)期接觸對(duì)操作者健康構(gòu)成顯著風(fēng)險(xiǎn)。例如，乙二醇醚類溶劑可能對(duì)男女生殖系統(tǒng)造成危害，甚至可能引發(fā)全血細(xì)胞減少癥；此外，另一種常用溶劑甲醇也與視野障礙相關(guān)聯(lián)，進(jìn)一步凸顯了在微納加工技術(shù)中消除有害后處理步驟的必要性。

  當(dāng)前實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的主要瓶頸在于缺乏可直接打印結(jié)構(gòu)性色彩微結(jié)構(gòu)、且無需光刻顯影處理的適用樹脂材料。

  本文提出了一種新型的電場(chǎng)耦合雙光子聚合（EF-TPP）技術(shù)，用于先進(jìn)制造，并展示了其在結(jié)構(gòu)性色彩微結(jié)構(gòu)微納加工中的應(yīng)用。該方法所采用的電響應(yīng)型樹脂基于傾斜螺旋膽甾相液晶，又稱螺錐型膽甾相液晶。

  在打印完成結(jié)構(gòu)性色彩微結(jié)構(gòu)后，殘留樹脂可通過施加足夠強(qiáng)度的電場(chǎng)被轉(zhuǎn)變?yōu)闊o雙折射的垂直取向狀態(tài)，從而作為無色的結(jié)構(gòu)背景。這一過程是通過電場(chǎng)誘導(dǎo)將螺錐型液晶相轉(zhuǎn)換為垂直取向狀態(tài)實(shí)現(xiàn)的。隨后，利用紫外光泛光照射引發(fā)聚合反應(yīng)，可將無雙折射的垂直取向狀態(tài)液晶樹脂固化，避免了傳統(tǒng)打印過程中對(duì)額外光刻步驟的依賴。

  本研究的創(chuàng)新性主要體現(xiàn)在兩個(gè)方面：

  1.通過將電場(chǎng)調(diào)控與 TPP 技術(shù)相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了打印過程中樹脂結(jié)構(gòu)色的實(shí)時(shí)調(diào)控。相比基于光柵的自頂向下策略，這大大提高了打印效率。

  2.本方法更加環(huán)保且對(duì)操作者更為安全，因?yàn)樗耆苊饬斯饪田@影步驟中有害溶劑的使用。

  這項(xiàng)技術(shù)首次實(shí)現(xiàn)了三維打印過程中結(jié)構(gòu)色的原位調(diào)控，推動(dòng)了增材制造方法的發(fā)展，并拓展了其在智能微結(jié)構(gòu)制造中的潛在應(yīng)用前景。

圖1. 電場(chǎng)耦合的雙光子打印系統(tǒng)設(shè)計(jì)。

  通過將電場(chǎng)與雙光子聚合過程耦合，該方法增強(qiáng)了三維打印能力，支持自底向上的結(jié)構(gòu)色微結(jié)構(gòu)構(gòu)建。同時(shí)，結(jié)合現(xiàn)有的電響應(yīng)螺旋圓錐膽甾液晶材料，實(shí)現(xiàn)了打印過程中結(jié)構(gòu)色的調(diào)控，并顯著提升了打印速度。該方法可在無需更換樹脂墨水的前提下，實(shí)現(xiàn)多種結(jié)構(gòu)色微結(jié)構(gòu)的制備。

圖2.打印樹脂設(shè)計(jì)。

圖3. 打印參數(shù)優(yōu)化。

圖4. 具有多種結(jié)構(gòu)色的微納結(jié)構(gòu)打印。

圖5. 打印的多彩微納馬踏飛燕及溫度響應(yīng)性。

  總結(jié)：這項(xiàng)工作將電場(chǎng)控制引入雙光子聚合3D打印過程，開發(fā)了一種具有高自由度和高精度的結(jié)構(gòu)色微結(jié)構(gòu)制造方法，打破了傳統(tǒng)制造對(duì)惰性材料的依賴，為場(chǎng)耦合增材制造提供了新范式，并拓寬了響應(yīng)性材料在微納制造中的應(yīng)用邊界。

  論文信息：

  Wei Feng, Shurong Sheng, Jiaqing He, Xiaopu Wang, Jiaqi Zhu, Jiangfan Yu, Jianhua Zhang, Fan Wang, Li Zhang, Metin Sitti, Electric field-coupled two-photon polymerization system for on-demand modulation of 3D-printed structural color. PNAS Nexus 2025, 4 (5), pgaf074.

  https://doi.org/10.1093/pnasnexus/pgaf074